稳定铷铯离子磁性吸附剂的构建及表面力学研究

It is difficult to separate and extract of low solubility Cesium ions from salt lakes when comprehensive development and utilization these resources. Use crown ether derivatives, modified the surface of the magnetic iron oxide to prepare effective adsorbent to solve this problem. Direct composite magnetic adsorbent usually have crown desorption and surface melting damage caused by unstable structure. In this project, we propose to theoretical calculation of hydrated Rubidium and Cesium ions structure, adsorption and desorption binding energies and.dissociation energies of metal ions in solution; prepare the functional magnetic particles and corn-shell particles to increased the atability. Study on magnetic cesium ions adsorbent mechanism and adsorption law; to investigate the selective ability of magnetic cesium adsorbent and solid-liquid separation performance by magnetic properties.

低溶度Rb+，Cs+离子资源清洁高效分离提取是盐湖资源综合开发利用的难题，利用冠醚衍生物，改性到磁性铁氧化物表面制成有效的磁性吸附剂是解决该问题的有效途径。而目前直接复合的磁性吸附剂存在使用中因结构不稳定而导致冠醚分子脱附和铁氧化物表面溶损。本项目以理论计算溶液中水合Rb+，Cs+离子结构及冠谜螯合能力的基础上制备结构稳定的磁性吸附剂，并对其吸附机理进行研究。具体内容包括：理论计算水合Rb+，Cs+离子的结构，吸附和脱吸附时能量变化及量化冠醚衍生物对离子的螯合能力和磁性颗粒表面的嫁接能力，为功能分子的吸附机理及脱附溶解提供依据；选取合适的冠醚功能分子后，制备磁性颗粒和二氧化硅包覆后的表面功能化磁性颗粒来改进稳定性，经表面冠醚功能化制备成吸附剂，对吸附剂的性能及吸附机理进行研究，并考察其稳定性，离子选择性及固液分离性能。

针对青藏高原地区盐湖中Rb+，Cs+资源溶度低及生态环境破坏后不易恢复等特点，采用高选择性且能简单重复利用的磁性吸附剂进行吸附分离。利用不同孔径的冠醚衍生物对Rb+，Cs+离子具有特殊的识别能力，结合目前较为成熟的磁性颗粒及表面功能化的制备技术，制备成选择性强且结构稳定的冠醚功能化磁性Rb+，Cs+离子吸附剂。首先利用配体离子晶面选择性作用，对磁性铁氧化物进行了晶面调控，制备出（001）（112）（104）等不同晶面暴露的磁性铁氧化物颗粒。在不同磁性颗粒表面嫁接18-冠-6冠醚分子，制备成磁性铯离子吸附剂，其吸附容量达到24.25 mg/g，且对Rb+，Cs+离子具有较好的选择性。然后采用磁性颗粒表面包裹二氧化硅后再在表面进行冠醚功能化的嫁接，在保持冠醚分子对离子具有较高选择性的同时，达到增强其抗溶损性能和循环使用的稳定性。最后对磁性吸附剂的表面力学结构及吸附铯离子后的表面力学性质进行了分析，通过结合能，表面静电势以及分子轨道等分析找到结合位点，得到磁性吸附剂的表面为单层化学螯合。并在分子水平上解释冠醚衍生物分子对Rb+，Cs+离子识别的为共价键作用，更好地认识冠醚分子对金属离子特殊的识别行为。