我国主要食用海藻中砷糖化合物的化学形态特征及其在动物体内的代谢变化研究

The main purpose of this study is to determine different arsenic species including arsenosugars in the main edible seaweeds, which collected from China, by using high performance liquid chromatography-inductively coupled plasma mass spectrometry (HPLC-ICP-MS) or ion chromatography-inductively coupled plasma mass spectrometry (IC-ICP-MS) or capillary electrophoresis-inductively coupled plasma mass spectrometry (CE-ICP-MS). And on this basis, we will further to separate the dominant arsenosugars from different edible seaweeds for characterizing their chemical structure with mass spectrometry, infrared spectrometry and nuclear magnetic resonance (NMR), in order to comprehend the chemical species characteristics of arsenosugars existing in different edible seaweeds. Based on above experimental results, the altering of chemical structure and metabolism of different arsenosugars in animal body will be investigated in detail with animal experiments, which using mouse as target. The experimental results of this study will provide novel theoretical evidences and technical support for assessing the risk of arsenic contamination in different edible seaweeds more objectively and scientifically, and ensuring the consumption safety of different edible seaweeds.

本项目的主要目标就是利用各种联用技术包括高效液相色谱-电感耦合等离子体质谱联用技术、离子色谱-电感耦合等离子体质谱联用技术和毛细管电泳-电感耦合等离子体质谱联用技术对我国主要食用海藻中的砷糖化合物进行形态分析。并在此基础上，利用现代色谱分离技术对主要食用海藻中占主导地位的砷糖化合物进行分离和纯化，然后利用质谱、红外光谱、核磁共振等技术对主要食用海藻中占主导地位的砷糖化合物的化学结构进行表征，了解我国主要食用海藻中占主导地位砷糖化合物的化学形态特征。并通过动物（小鼠）实验，详细、系统研究不同食用海藻中占主导地位的不同化学结构的砷糖化合物在动物体内的化学变化和代谢情况，以期为更加客观、科学评价不同种类食用海藻的砷污染风险提供新的理论依据和技术支撑，保证海藻类食品的消费安全。

砷（As）是一种强毒性元素、其存在的形态不同毒性也不相同。食用海藻易于吸收富集海水中的无机砷（As(III)或As(V)），并在体内转变为低毒性的有机砷比如二甲基砷（DMA）、砷甜菜碱（AsB）和砷糖等。因此，只有准确测定食用海藻中各种不同形态砷化合物的含量，并解明食用海藻中低毒性的有机砷、特别是砷糖化合物在人体内的代谢变化和残留特性，才能准确、客观评价食用海藻中砷的毒性和健康风险，真正保证食用藻类的消费安全。本研究针对上述关键问题，利用离子色谱-电感耦合等离子体质谱联用技术（IC-ICP-MS）建立了可适用于各种海产品包括食用海藻、鱼类和虾/贝类海产品中不同形态砷化合物的分析方法，方法的检测限达到8.0–12.0 ng/mL，可用于食用海藻中各形态砷化合物的精准检测；同时通过小鼠动物实验，详细研究了食用海藻中不同形态砷化合物在小鼠体内的残留和代谢变化特征。发现海藻的食用对小鼠As(V)的排泄和残留几乎没有影响；但是小鼠体内DMA的残留和排泄物中DMA的含量表现出明显的海藻剂量关系；而海藻中的砷糖不在小鼠体内残留，几乎完全被排泄出去，但是砷糖DMAsSugarMethoxy在小鼠体内代谢过程中有一部分被转化为砷糖 DMAsSugarPhosphate。本研究成果可为更加科学、客观评价食用海藻中砷的毒性和健康风险，真正保证食用藻类的消费安全提供技术支撑和理论依据。另外，我们拓展了研究内容，利用核酸适体作为识别探针结合Au-Ag合金纳米粒子为信号，建立了可视化快速检测海产品中有机汞的新方法。所建立的方法可用于检测海产品中浓度低至0.5µM的甲基汞和0.6µM的乙基汞，为海产品中强毒性有机汞化合物的现场快速筛查和健康风险评估提供技术支撑。