结构化多酸插层水滑石的组装、成膜及催化研究

此课题选择环氧化反应作为探针反应，通过对水滑石主体层板的组成与多酸客体分子的几何结构的分析，设计、合成了一系列具有催化潜力的特色多酸体系。在此基础上，制备新型结构化多酸插层水滑石组装，研究层状复合体系的结构特征包括形貌、结构与组成成分之间的关系。通过探索结构化插层组装的成膜条件，选择适宜的成膜方法，制备一系列新的层状复合体系膜材料。在加强对薄膜的介观结构和插层分子结构认识的基础上，开展这些膜材料对环氧化反应的催化研究，探索薄膜的成膜方式与催化性能之间的构效关系、催化反应动力学和插层客体分子与催化底物在限域空间内的反应规律等科学问题，为下一步结构化催化剂的研发打下扎实的基础。本研究有助于加强对插层组装过程科学、层内限域空间的化学反应行为以及主客体之间的分子识别等科学问题的理解，对发展水滑石插层功能材料和多酸基催化材料及其工业化应用具有重要意义。

多酸是一类重要的催化材料。水滑石在吸附与催化方面也显示了非常优异的性能。如何能够利用好两类功能材料的优势，发挥其协同作用，无论从基础科学研究，还是从应用研究的角度都是非常有意义的课题，同时也是本项目想要探索的核心所在。在本项目实施过程中，围绕着多酸插层水滑石组装，我们凝练了三个科学问题1）如何有效构筑多酸插层水滑石超分子组装；2）如何实现多酸插层水滑石组装的成膜；3）如何强化多酸插层水滑石组装的催化性能研究。针对科学问题一，我们提出了采用离子交换法与剥离组装法构筑多酸插层水滑石组装；针对科学问题二，我们提出采用层层组装法成功实现插层组装体系的成膜化；针对问题三，围绕提高反应活性、反应选择性及结构化插层组装的回收利用等共性科学问题，我们开展了多酸及其插层组装在酸催化和氧化催化反应中的有效利用。为下一步深入认识多酸插层水滑石组装这一类复杂体系及其应用提供了扎实的基础。