酒石酸衍生物插层水滑石复合薄膜的组装及手性拆分性能研究

The composite films of layered double hydroxides intercalated with tartaric acid derivatives are intended to be fabricated in our project through in situ crystallization and layer-by-layer methods, and used for the enantioseparation of amines,amino acids and amino-alcohols by adsorption treatment. The intercalated tartaric acid derivatives interact with drug enantiomers through hydrogen-bonding and steric effect etc. For different optical enantiomers of a given drug, the interaction forces are different, depending on which enantioseparation of drug enantiomers can be achieved. Batch studies will be carried out to investigate the influences of various experimental parameters on the enantioseparation efficiency and adsorption capacities. These parameters that should be optimized include temperature, contact time, initial enantiomers concentration etc. The desorption behavior after adsorption treatment will be investigated for the regeneration and recycling use of the synthesized composite films. Finally, the related mechanisms involved in the adsorption process are planned to be studied. The adsorption isotherms at different temperature and the adsorption kinetics at different initial enantiomers concentrations and temperatures will be studied to calculate the thermodynamics and kinetics parameters. The mode of interactions between tartaric acid derivatives and drug enantiomers will be explored further.The completion of this project will contribute to the exploration of new enantioseparation materials. The elucidation of the enantioselective adsorption mechanism and the host-guest interaction of composite films of LDHs intercalated with tartaric acid derivatives, affords a convincing and useful experimental foundation for the application of composite films of LDHs intercalated with tartaric acid derivatives as chiral adsorbents.

本项目拟采用原位生长法及层层组装法制备酒石酸衍生物插层水滑石复合薄膜，并将其用于胺类、氨基酸类和氨基醇类等化合物的吸附手性拆分过程。层间的酒石酸衍生物依靠氢键、空间位阻等与药物对映体发生相互作用。对不同光学构型对映单体而言，这种作用力的大小存在差异，依此可实现药物对映体的手性拆分。研究吸附拆分过程中温度、吸附时间、对映体初始浓度等对吸附量及手性拆分效率的影响，确定优化的手性拆分工艺条件。对吸附后的复合薄膜进行脱附考察，以期达到再生和循环利用之目的。研究吸附过程的相关机理，考察不同温度下的平衡等温性能以及药物对映体初始浓度和操作温度对动力学的影响，并计算得出相关的热力学和动力学参数，探索揭示酒石酸衍生物与药物对映体的作用方式。本课题的完成将促进新型手性分离材料的开发，对于揭示复杂超分子体系中主客体的相互作用具有一定的理论意义，为实现此类插层LDHs薄膜材料用于外消旋体的手性拆分提供实验依据。

本项目探究了水滑石（LDHs）功能材料的吸附分离，双水相萃取分离，油水分离应用研究和水滑石功能材料改性及在光催化方向的应用。所取得的研究成果如下：1. 利用磺丁基醚-β-环糊精（SBE-β-CD）插层的镁铝水滑石作为手性选择性吸附材料，并通过XRD，FT-IR，UV-vis DRS和TGA对制备的超分子产物的结构进行了表征，结果表明成功制备了LDHs- SBE-β-CD。研究了该材料对β阻剂类药物普萘洛尔对映体（R,S-PPL）的手性选择性吸附性能。2. 通过插层组装、改性制备了磺化环糊精插层LDHs、LDHs/MWCNTs杂化材料、Fe/SCD-LDHs、Mg-Al/Zn-Al层状双氢氧化物插层钙黄绿素复合材料、磁性Fe3O4@SDBS@LDHs复合材料等，并将其用于吸附分离水相有机污染物，并对其吸附过程的热力学和动力学过程进行了研究。3. 运用β-环糊精衍生物类双水相体系和溶剂浮选系统分别对系列药物对映体进行了拆分研究，最佳条件下，其对映体过量值均能达到30%左右。4. 利用简单可操作的方法制备出可切换于超疏水与超亲水直接的具有pH可控润湿性的磁性纺织布。其在中性水和空气中表现出超疏水/超亲油的特性，在碱水中表现超亲水和水下超疏水性，在分离油水混合物时分离效率能达到90%以上。5. 对水滑石进行改性合成出了系列复合材料，探究了其光催化降解效果，同时也针对实验数据探究了相关催化反应的机理。对此项目的研究，拓宽了水滑石功能材料的应用领域，为相关的科学研究提供了一定的借鉴与方法支持。