生物电化学系统新型活性炭空气阴极开发与应用研究

China is suffering from water shortage and water pollution. Bioelectrochemical systems are being explored as a technology for wastewater treatment and energy recovery based on electricity generation from wastewater organics using exoelectrogenic bacteria. Performance and cost of cathodes hold the key to bioelectrochemical systems’ development and future applications. In this project, novel activated carbon based air-cathodes will be developed via activated carbon selection and modification, and air-cathode fabrication optimization, and these cathodes will be applied and evaluated in stackable bioelectrochemical systems. Key factors affecting catalytic activity of activated carbon will be identified via exploring the mechanism of oxygen reduction reaction on activated carbon air-cathodes. Based on that, the optimum activated carbon will be modified to further enhance the catalytic performance. Catalyst binders, diffusion layers and fabrication methods will be optimized to produce activated carbon air-cathodes with high performance. Air-cathodes will be coupled with separators to reduce fouling. Bioelectrochemical system module and stack will be constructed based activated carbon cathodes for wastewater treatment and electricity recovery. The present project aims at building theoretical and technological foundation for wastewater treatment and energy recovery using activated carbon air-cathodes based bioelectrochemical systems.

水资源短缺、水污染严重是中国面临的重大环境问题，生物电化学系统能够在净化污水的同时将有机物中的化学能直接转化为电能，为未来污水处理提供了新思路，然而阴极性能与成本是生物电化学系统发展的关键制约因素。本项目以活性炭为催化剂开展阴极研究，通过对活性炭优选、改性以及阴极制作方法优化，开发廉价高效的空气阴极，应用于组件式生物电化学系统。具体内容包括：解析氧气在活性炭催化剂载体上的还原机理，识别影响活性炭催化性能的关键因素，对活性炭进行优选并提出改性强化方法；通过催化剂粘合剂、阴极扩散层材料的优选与阴极制作方法的优化，开发具有高产电性能的活性炭空气阴极；开展活性炭空气阴极与分隔材料的耦合研究，减小阴极污染，并建立组件式生物电化学系统，将污水中有机污染物定向转化为电能，实现污水净化和能源回收的目标。本项目旨在为活性炭空气阴极生物电化学系统处理污水及同步产能提供理论依据和技术基础。

生物电化学系统能够在净化污水的同时将有机物中的化学能直接转化为电能，为未来污水处理提供了新思路，然而阴极性能与成本是生物电化学系统发展的关键制约因素，同时阴极催化剂在中性体系下催化氧还原反应机理尚不明确。为进一步提升生物电化学系统阴极性能、降低阴极成本、解析阴极反应过程，本项目开发了新型碳基催化剂，优化了传统活性炭基催化剂，提出了新型空气阴极制备方法，并进一步探究了以微生物燃料电池为代表的生物电化学系统污水净化与电能回收的联动机制。主要研究结果如下：(1)在新型碳基催化剂方面，以离子热法和水热法分别开发氮掺杂碳气凝胶催化剂和氧掺杂石墨烯催化剂，氮掺杂碳气凝胶催化剂在微生物燃料电池中将最大功率密度提升至2300±140 mW/m2，而氧掺杂的石墨烯催化剂过氧化氢产率得到了很大的提高；在改善催化性能的同时，探究N元素和O元素掺杂对氧还原反应的影响，为未来定向制备ORR催化剂提供了理论基础。(2)在传统碳基催化剂方面，以活性炭为基础材料，在保持低成本的基础上，通过热处理及添加导电炭黑形成复合碳基催化剂，相较于传统铂碳电极产电性能提升了41%。进一步改善阴极制备方法，开发了PTFE混合炭黑的导电气体扩散层制备新工艺，获得了高传氧效率、高承压性能与高产电性能。在优化扩散层的基础上，利用化学气相沉积法进一步开发了无粘结剂氮掺杂石墨烯空气阴极的制备工艺，使阴极内阻降低了80%同时产电性能提升了32%。(3)在污水处理效果方面，解析了产电过程与降解过程联动机制，通过对微生物燃料电池电路调控可实现有机物的快速降解与同步高电流产电。本项目旨在为碳基空气阴极生物电化学系统处理污水及同步产能提供理论依据和技术基础。项目执行期间，在J. Mater. Chem. A，ChemSusChem，Bioresource Technol.，Environ. Sci.: Water Res. Technol.等知名期刊上发表SCI论文5篇，包含4篇封面论文和1篇ESI高被引论文，并获得国家授权发明专利2项。