基于膜生物电化学系统的污水能量梯级利用与水深度净化

Wastewater contains abundant chemical energy in organic pollutants, which are valuable energy and resources and have not been fully utilized. However, traditional wastewater process consumes a large amount of energy and resources to remove these pollutants in wastewater. In this project, novel membrane bioelectrochemical systems have been proposed for wastewater energy cascade utilization and advanced treatment. Based on bioelectrochemistry principle, chemical energy in wastewater can be converted into electricity energy by a novel membrane bioelectrochemical system, which is equipped with a flow-through composite membrane anode to enhance mass transfer, degradation rate and energy efficiency. The electricity energy will be utilized to enhance hydrogen peroxide generation by two-electron transfer mechanism of oxygen reduction process. The hydrogen peroxide then will be used in situ with ozone to form a novel advanced treatment process as bio-electro-peroxone. Pollutants cascade transformation and energy cascade utilization in wastewater can be achieved. Flow-through composite membrane anode, hydrogen peroxide generation cathode, bio-electro-peroxone, and novel membrane bioelectrochemical systems will be investigated and optimized. Material flow and energy flow, electricity conversion efficiency, hydrogen peroxide generation rate, energy utilization and pollutant removal efficiencies of the comprehensive systems will be systematically evaluated and analyzed. This project aims at building theoretical and technological foundation for the novel process of wastewater energy cascade utilization and advanced treatment.

污水中有机物蕴含丰富的化学能，是未被充分利用的“能源与资源”，而传统的城镇污水处理工艺却消耗大量能量与资源来去除这些能源与资源，来达到净化污水的目的。本项目提出以污水中能量的原位梯级利用与水深度净化为目标，基于生物电化学原理，将污水中的化学能定向转化为电能，通过过滤型复合膜阳极增强传质并提升污染物降解与能量转化效率，利用污水产生电能强化氧定向还原为过氧化氢，其原位利用耦合臭氧形成高级氧化深度净化工艺，实现污染物梯级转化去除与能量梯级利用的目的。通过研究过滤型复合膜阳极单元，氧还原电生过氧化氢及其与臭氧耦合单元，构建膜生物电化学反应器与高级氧化耦合系统，解析全系统物质流与能量流，评估化学能转化为电能、电能强化过氧化氢转化的污水能量梯级利用与污水深度处理的效能。为实现污水能量梯级利用与水深度净化工艺的构建提供理论依据与技术基础。

从高能源消耗型向能源资源回收型转变是污水处理领域发展的重要趋势之一。生物电化学系统能够将污水中有机物蕴含的能量转化为电能，实现污水中有机物高效定向能量转化利用及有机物的深度削减是其发展的关键。本项目提出并构建了过滤型复合膜生物电化学阳极，开展了定向电子转移途径的阴极研究，实现了过滤型生物电化学反应器与高级氧化系统的耦合。主要内容包括：（1）利用纺丝技术制备了亚微米级碳纤维膜作为生物电化学系统阳极，强化了微生物-电极界面交互作用，并与膜过程耦合强化传质；优选三维过滤介质型电极，与膜阳极耦合，形成了过滤型复合膜阳极工艺调控策略，实现污水中有机物快速降解的同时，在低有机物条件下仍保持较高电流产电。（2）解析了生物电化学系统阴极催化活性位点对氧还原电子转移途径的影响机制，通过氧掺杂碳基界面，实现了两电子氧还原途径高效产过氧化氢；通过调控金属铁活性位点形态，从纳米到团簇结构，实现高效四电子氧还原途径与污水化学能向电能的高效转化。（3）开展了铁-碳基材料对过氧化氢活化降解有机物的效能研究，利用密度泛函理论解析了铁-碳基材料与臭氧的作用模式；构建了过滤型生物电化学反应器与高级氧化耦合系统，利用污水能量产电与过氧化氢，并原位与臭氧作用形成高级氧化过程，实现污水深度净化。本项目可以为实现污水能量高效转化与梯级利用以及水深度净化提供新的理论依据与技术基础。项目执行期间，在Environ. Sci. Technol.，J. Mater. Chem. A，Sci. Total. Environ.等期刊上发表SCI论文12篇，其中2篇入选封面论文，并获得国家授权发明专利1项。