新型阴极光电化学生物传感平台的开发及应用研究

Photoelectrochemical biosensing is a new kind of sensor technique, which is developed on the combination of photoelectrochemical process and electrochemical analysis technology. Benefiting from different energy forms of excitation source (light) and detection signal (current), photoelectrochemical technique possesses potentially higher sensitivity due to the reduced background signals. Hence, as an ideal sensor technique, photoelectrochemical biosensing has attracted considerable research interests. To date, the reported photoelectrochemical biosensing platforms only involve in anode biosensing and single-cathode biosensing. The anode biosensing platform possesses higher photocurrent conversion efficiency, but it has poor anti-interference capability and selectivity for the detection of real biological samples. The single-cathode biosensing platform could overcome the shortcomings of anode biosensing platform. However, it has lower photocurrent conversion efficiency resulting in poor sensitivity. With the purpose of playing the advantages of both anode biosensing and single-cathode biosensing to effectively promote the analytical performances of target analytes, the enhanced cathode photoelectrochemical biosensing platform based on co-existence of photoanode and photocathode is proposed in this project. Specifically, this project mainly focuses on the following two core contents: (1) synthesis of functional nanomaterials or quantum dots with high photocurrent conversion efficiency; (2) platform development and mechanism exploration of the enhanced cathode photoelectrochemical biosensing. On this basis, it is expected to realize high performance detection of different types of target analytes including biomarkers and cancer cells.

光电化学生物传感是将光电化学过程与电化学分析法相结合而发展起来的新传感技术。它用光作激发信号，电信号为检测信号。由于具有不同能量形式的激发与检测信号，该技术背景信号低，灵敏度更高。作为一种理想的传感技术，光电化学传感已成为当前研究热点之一。已有的光电化学生物传感平台包含阳极传感及单阴极传感两种。阳极传感具有较高的光电转换效率，但对实际生物样品的检测抗干扰能力差、选择性受限；单阴极传感能克服阳极传感的缺点，但光电转换效率较低、灵敏度不高。为此，本项目提出利用光阳极与光阴极共同构建阴极光电化学生物传感系统，同时发挥阳极传感与单阴极传感的优点，从而显著提高传感平台的分析检测性能。项目主要围绕两个核心内容展开：（1）高光电转换功能纳米材料及量子点的制备；（2）增强型阴极光电化学生物传感模式的开发与机理探索。在此基础上，实现对不同类型目标分析物包括生物标志物以及肿瘤细胞的高性能检测。

光电化学生物传感是将光电化学过程与电化学分析法相结合而发展起来的新传感技术。已报到的光电化学生物传感绝大部分属于阳极传感类型，其具有较高的光电流响应及较好的灵敏度。尽管如此，阳极传感对实际生物样品检测的抗干扰能力较弱、选择性受限。传统阴极传感为克服阳极传感的固有缺陷而产生，但其光电转换效率较低、灵敏度不高。为此，本项目提出了利用光阳极与光阴极共同构建阴极光电化学生物传感系统，同时发挥传统阳极传感与阴极传感的优点，从而明显提高传感平台的分析检测性能。项目的主要研究内容包含：(1)高光电转换功能纳米材料及量子点的制备；(2)增强型阴极光电化学生物传感模式的开发与机理探索；(3)利用构建的新型阴极传感平台实现对不同类型目标物包括生物标志物、DNA序列以及肿瘤细胞等的高性能检测。.本项目按照计划书规划顺利完成研究任务，以第一作者及通讯作者发表SCI论文14篇，其中自然指数刊物论文3篇，影响因子大于6.0论文12篇。代表性论文有：Analytical Chemistry 2篇，Chemical Communications 1篇，Biosensors and Bioelectronics 5篇，ACS Applied Materials & Interfaces 2篇。辅助完成培养博士研究生1名，硕士研究生3名。项目的执行达到了预期研究目标，主要成果如下：.成功制备了一系列功能纳米材料及量子点（如TiO2纳米管/空心球/TiO2光子晶体、ZnO纳米片/纳米棒阵列、CuInS2纳米花/量子点、ZnIn2S4纳米晶、Cu2O纳米线阵列、MoS2纳米片、碳氮纳米片/量子点、AgInS2量子点/纳米晶、PEDOT纳米膜等），用于高光电转换效率复合光电极的构建。利用构建好的光阳极与光阴极共同组建新型的阴极光电化学生物传感平台，探索了该阴极传感平台的光电化学机理。在此基础上，设计了多种新颖的信号放大元件，构建了灵敏度高、抗干扰的光电化学免疫传感、DNA传感及细胞传感。结果表明，项目涉及的新型阴极光电化学生物传感平台在实际生物样品检测中，相较于传统阳极传感及阴极传感，具有更优良的分析检测性能。本项目的研究，在丰富光电化学生物传感理论内涵的同时，也为该技术的实际应用进一步奠定了基础。