有机电致发光器件中自旋输运的界面调控

With the rapid development of organic spintronics devices, there is a urgent call for the breakthrough in both flat panel display and solid-state lighting of organic light emitting devices (OLEDs). Typically, the spin OLEDs show a great potential for development and application prospects. However, research on the mechanism and influencing factors of spin polarized injection is still rare. Based on the kinetics mechanism of OLEDs, combination the interface physics with organic spintronics, we can achieve highly efficient spin polarized injection by analyzing the interface between the magnetic material and organic semiconductor. The specific contents are as follows: i, the interaction and regulation mechanism of the magnetic materials/organic semiconductor interface; ii, the influence of the magnetic material growth conditions on the spin polarized injection mechanism; iii, the fabrication of OLEDs with highly spin polarized injection. Based on the thorough investigation on the relation between the growth mechanism, surface/interface modification of the magnetic material and the effect of spin polarized injection, we could fabricate OLEDs with highly spin polarized injection by tuning the interface barrier.

在有机自旋电子学器件飞速发展，有机电致发光器件（OLED）显示及照明技术面临突破的背景下，有机自旋OLED表现出巨大的发展潜力和应用前景。然而OLED中自旋极化输运的一些影响机制仍未得到明确系统的分析研究。本项目从有机发光动力学的影响机制出发，将有机自旋电子学与OLED界面调控技术相结合，通过对磁性材料与有机半导体之间的作用和界面分析来调控OLED的自旋极化注入。具体研究内容包括：（1）磁性材料/有机半导体界面注入势垒的调控机制；（2）磁性材料与有机半导体分子之间的相互作用机制；（3）磁性材料的生长条件对自旋极化注入机理的影响；（4）高自旋极化注入OLED器件的实现。通过本项目的研究，掌握磁性材料的生长机制对其磁性以及界面表面的影响关系；掌握如何通过材料的表面修饰和界面中间层的引入来调控界面注入势垒，最终实现对OLED自旋极化注入的调控，并设计合理的器件结构制备高自旋极化注入的OLED.

在自旋电子学和有机电致发光器件飞速发展的情况下，有机自旋发光器件展现出了较好的发展前景和应用空间。然而影响自旋发光器件的一些因素尚未得到明确系统的分析，仍然需要更深入的研究，尤其是通过器件的界面优化和调控来更有效的实现自旋输运方面。.在本项目基金的支持下，项目负责人和研究团队经过三年的研究，从材料的选择、合成、制备工艺的优化及界面功能层的匹配等方面入手进行深入的分析，设计合理的器件结构，最终实现了基于磁性纳米材料的高效率有机电致发光器件的制备，增强了OLED的内外量子效率，具体如下：（1）在制备自旋极化OLED器件之前，我们首先对器件电极材料及电极界面进行了优化。我们对比了分别用金、银、铝作为阳极材料的OLED器件的光谱和相移变化及器件性能的差异，证明了金属铝更适合做器件的电极，并进一步引入光耦合层来优化器件的性能，实现器件外量子效率接近8%，明显高于其他电极材料的器件性能。此外，我们针对电极界面的优化和辅助功能层的选择也做了一些相关的工作，例如：我们利用折射率匹配的介电材料，将其构建成多层的光子晶体引入到半透明电极外面，既实现了很好的光学性能，又保持了电极的良好半透明特性。使得器件的光电转换效率从3.36%提高到4.32%，这为我们设计并制备半透明的高效率自旋OLED器件奠定了良好的基础。（2）在前部分器件电极界面优化的工作基础上，我们进一步优化金属纳米粒子和磁性纳米粒子引入器件的工艺条件。我们将合成制备的金纳米粒子引入到溶液法制备的三氧化钼中作为器件的电极缓冲层，大幅度的改善了器件的光电性能，器件电流效率和功率效率分别实现了70%和100%的增强，证明了此方法引入的界面缓冲层不仅能很好的实现能级匹配和稳定性的提高，还能够实现基于纳米粒子效应的器件性能的增强。（3）我们最终设计并合成了磁性复合纳米粒子，将其以上述优化的工艺条件引入到器件中制备自旋OLED，通过改变磁性纳米粒子大小和工艺条件，实现了器件的电流效率46%的提高，进一步进行退火优化处理，器件的效率提高幅度高达123%。通过光电学及界面分析证明，磁性纳米粒子的引入可以实现等离子体和光散射的双重增加，从而提高了器件的内外量子效率。同时我们研究了外加磁场下器件性能的变化，发现器件的磁场效应跟界面有着很强的依赖关系，证明了器件内部载流子实现了自旋极化注入，即通过界面优化和工艺调控最终实现高效率自旋OLED。