系列多尾有机硅烷季铵盐模板剂设计合成应用及构效关系研究

Base on the feasible method of rational design and synthesis for actual requirements of organosilane quaternary ammonium template agents and preparation of hierarchical porous zeolites with which, series of multi-tails organosilanes quaternary ammonium template agents are designed and to be synthesized which will be applied in hierarchical porous zeolites preparation. The relationship between the structures of multi-tails organosilanes quaternary ammonium template agents and the applied performance of which as templates for preparing hierarchical porous zeolites will be thourally studied. Which will provide scientific basis for design of more excellent organosilane template molecule, and acquire useful template data for the preparation of hierarchical porous zeolite catalyst with excellent application performance. The influences of various process conditions on hierarchical porous zeolites preparation will be investigated as well. Several organosilane template agents and hierarchical porous zeolites with fine performance will be selected, and the catalytic performance of the selected hierarchical porous zeolites will be evaluated in the 2-MN to 2, 6-DMN catalytic alkylation reaction.

在所探索出的根据需要自主设计合成有机硅烷季铵盐模板剂用于多级孔道沸石制备可行方法的基础上，设计合成多系列多尾有机硅烷季铵盐模板剂用于多级孔沸石制备，并探究多尾有机硅烷季铵盐模板剂结构及其作为模板剂制备多级孔道沸石应用性能关系的规律，为设计更加优异的有机硅烷模板剂分子提供科学依据，为制备具有优良应用性能的多级孔道沸石分子筛催化剂获得有用的模板剂数据。找出各种工艺条件影响多级孔道沸石制备的规律。筛选出若干应用性能优良的有机硅烷模板剂及多级孔道沸石。将所筛选出的多级孔道沸石应用于2-甲基萘催化烷基化制备2,6-二甲基萘的反应对其催化性能进行评价。

项目背景：在所探索出的根据需要自主设计合成有机硅烷季铵盐模板剂用于多级孔沸石制备可行方法的基础上，设计合成多系列单有机硅烷头双尾有机硅烷季铵盐模板剂用于多级孔沸石制备，探究模板剂结构及其作为模板剂制备多级孔沸石应用性能关系的规律，为制备具有优良应用性能的多级孔沸石分子筛催化材料获得有用的模板剂数据。找出各种工艺条件影响多级孔沸石制备的规律。.主要研究内容：所设计的有机硅烷季铵盐模板剂结构特点为在同一分子结构内含有单有机硅烷头部，两条疏水烷基链，硅烷头部与季铵氮之间的碳数、连接部结构、连接化学键、碳链长度均有规律变化，便于探寻构-效关系。将所合成出的多系列模板剂用于多级孔沸石制备，改变各系列中的水/硅比、硅/模比、硅/铝比、结晶温度、结晶时间、微孔模板剂用量等工艺条件制备多级孔沸石，确定若干优化制备条件。.重要结果：（1）模板剂含量和结构对于沸石制备至关重要：模板剂含量过少无法起到扩大孔径的作用，过多会影响晶体的形貌，不利于物质传递。（2）凝胶中水含量对沸石制备有很大影响，合适的含水量可保证沸石前驱体中各组分处于最佳浓度状态，最高效率的利用各组分生成效果最好的沸石晶体。（3）Si/Al比是沸石酸度的重要衡量指标，硅铝比的变化会导致晶型的改变，甚至晶体生长的成功与否。过高或过低的Si/Al比均会造成结晶度减小，不利于多级孔构造，影响晶体的形貌。（4）合成条件对沸石结晶度有一定影响，研究得到了较优的合成条件。.关键数据：最优模板剂/Si摩尔比一般为0.025，最优碳链长度一般为十二碳长，适合的H2O/Si摩尔比范围一般为90左右，适合的Si/Al摩尔比范围一般为50左右，最优的合成条件一般为晶化温度150 ℃、晶化时间72 h。.科学意义：具有理论探索价值，且对于研制和开发性能优异的催化新材料并应用于精细化工产品合成中具有现实意义。