介孔过渡金属氧化物负载金催化剂的氧化亚氮分解

氧化亚氮是一种温室气体，且对臭氧层有破坏作用。研究氧化亚氮的催化分解具有重要的现实意义。本课题拟结合新型催化剂的材料设计、表征、反应测试等方面内容，探索结构和功能可调控的、以介孔过渡金属氧化物为载体负载的纳米金催化剂催化的氧化亚氮分解，明确催化剂的化学组成和微观结构对氧化亚氮分解的影响，阐明纳米载体的孔道效应和金的纳米尺寸效应，为拓宽金催化剂在环境保护中的应用和构建氧化亚氮在金催化剂表面的反应理论奠定基础。本项目对于拓展介孔过渡金属氧化物在设计新型金催化剂方面的应用、探明功能化的载体和纳米阈对氧化亚氮分解的影响、开拓新型氧化亚氮低温脱除催化剂体系等方面具有重要的科学意义和应用价值。

氧化亚氮（N2O）是一类温室气体，其温室效应分别为二氧化碳和甲烷的310倍和21倍，它还能破坏臭氧层。它产生于己二酸厂、硝酸厂、尼龙厂、垃圾焚烧厂、汽车尾气，中国年排放量为2.6亿吨二氧化碳当量。在催化剂作用下，N2O能直接分解为N2和O2，这是脱除N2O最有效和经济的方法。. 文献中常用的N2O分解催化剂包括金属氧化物催化剂、负载型金属催化剂和过渡金属离子交换的沸石分子筛。我们围绕N2O的催化分解，主要采用介孔过渡金属氧化物为催化剂，详细研究了介孔过渡金属氧化物的种类、组成、制备条件、织构参数、孔结构对N2O催化分解的影响。研究发现：①介孔过渡金属氧化物的N2O分解性能优于普通商品化和纳米级的过渡金属氧化物，其中介孔Co3O4、NiO和MnO2的催化效果最好；②介孔SiO2负载的Co3O4催化剂的N2O分解活性和载体的孔径大小关联不明显，但活性随着Co3O4负载量的增加而增加；③介孔过渡金属氧化物掺杂对N2O脱除性能有影响，复合介孔氧化物中含有Co、Ni和Mn元素具有高的催化活性；④具有多级孔道结构介孔MnO2在催化分解N2O中，表现出比普通商品化MnO2和具有二级孔道结构介孔MnO2更高的催化活性。介孔MnO2不同的晶型也会影响N2O的催化效果。. 我们还探索了Cu-ZSM-11和Fe2O3/Silicalite-1纳米线脱除N2O的性能。研究发现，Cu-ZSM-11体系的活性明显高于Cu-ZSM-5，类似现象在Fe-ZSM-11和Co-ZSM-11体系中得到证实。Fe2O3/Silicalite-1纳米线具有比常规浸渍法制备的Fe2O3/SiO2和Fe2O3/商品化Silicalite-1更高的N2O分解活性，这和Fe2O3颗粒尺寸大小以及Fe2O3和载体的相互作用有关。. 本研究不但发现了能用于N2O分解的新型催化剂，而且摸清了系列催化剂活性变化规律，构建了结构和性能的关联。系统地综述了介孔过渡金属氧化物和负载金催化剂在N2O分解等环境催化中的应用。2011年至今，在介孔过渡金属氧化物的合成和N2O催化分解以及金催化等方向，在Nature Communications和Chemical Society Reviews等刊物上发表标注本自然科学基金号的论文16篇。这些论文在发表后共被引用195次。