ZSM-11沸石分子筛基催化剂分解脱除氧化亚氮

Nitrous oxide (N2O) is a greenhouse gas. It can also deplete the ozone layer. N2O coming from industrial manufacture and transportation can be eliminated efficiently by catalytic means. This project plans to explore the N2O decomposition on ZSM-11-bases catalysts. Specifically, two types of relevant yet different catalysts are to be used: (1) metal ions-exchanged ZSM-11; (2) Fe2O3/ZSM-11 composite. By studying the synthesis, characterization, and N2O decomposition activity of these catalysts, we want to make clear the influence of catalyst preparation methods, preparation details and pretreatment on the catalytic performance, illustrate the structural features and the nature of active sites, and lay foundations for the future industrial development and mechanistic study. This study has important scientific and practical merits in exploring the application of ZSM-11-based catalysts in N2O decomposition and providing fundamental understanding of this reaction.

氧化亚氮（N2O）是一种温室气体，还能破坏臭氧层，使用催化法能高效脱除工业生产和交通运输中产生的N2O。本课题拟针对N2O分解反应，探索金属（Fe、Co、Ni）离子交换的ZSM-11以及Fe2O3/ZSM-11复合催化剂的制备方法和制备细节、预处理、反应条件对N2O分解的影响，理清影响催化剂N2O分解性能的关键因素及其原因，探明催化剂活性位的本质，构建催化剂结构、性质和催化性能的关联，为后续工业研发和机理研究奠定基础。本项目对开拓ZSM-11型沸石在N2O分解中的应用、提供这一催化反应的基础认识等方面具有重要的科学意义和应用价值。

氧化亚氮的温室效应分别为二氧化碳和甲烷的310倍和21倍，它还破坏臭氧层。催化法能高效脱除工业生产和交通运输中产生的N2O，但还需：1）提高催化剂的活性、稳定性、抗氧抗水性能；2）开发新的催化剂体系；3）研究制备方法和细节的影响；4）研究物理化学性质和催化性能的关联；5）研究催化剂活性位的本质和活性位的调控。.我们开辟了用于N2O分解的新型Co-ZSM-11和Fe-ZSM-11，活性均优于对应的M-ZSM-5。研究了制备方法和细节、预处理、反应条件的影响。发现Co-ZSM-11的活性位是沸石骨架内的Co2+，而骨架外的CoOx活性很低。Fe-ZSM-11的活性位是沸石上1-2纳米小颗粒氧化铁，而骨架内的Fe3+和骨架外的大颗粒氧化铁几乎没有活性。水热条件下，得到Fe2O3/Silicalite-1纳米线和Fe2O3/SiO2纳米线。进一步证明活性位是沸石上1-2纳米氧化铁颗粒。.研究了Cu-ZSM-5颗粒大小、铜源、Silicalite-1@Cu-ZSM-5核壳结构对催化分解N2O的影响。发现较大的Cu-ZSM-5颗粒优于较小的Cu-ZSM-5颗粒，铜源对Cu-ZSM-5催化性能有明显影响，Silicalite-1@Cu-ZSM-5核壳结构效果优于Cu-ZSM-5。活性位为Cu+。结果为Cu-ZSM-11催化剂的改进提供参考。.研制了一系列金属磷酸盐负载的氧化铑催化剂，发现N2O分解活性顺序为RhOx/Ca-P-O > RhOx/La-P-O > RhOx/Mg-P-O > RhOx/Co-P-O > RhOx/Al-P-O > RhOx/Fe-P-O  RhOx/Zn-P-O。RhOx/M-P-O催化剂性能优于RuOx/M-P-O。.对RhOx/Ca-P-O的制备方法和制备细节进行了优化，并研究了LaPO4和CePO4载体不同晶相和形貌对制得的RhOx/LaPO4、RhOx/CePO4催化分解N2O性能的影响。开发了Rh2O3/ZnAl2O4催化剂体系。.本研究不但发现了能用于N2O分解的新型催化剂，而且摸清了催化剂活性变化规律，构建了结构和性能的关联。2015年至今，在N2O催化分解方面，在Applied Catalysis B: Environmental、Journal of Catalysis等SCI刊物发表标注本自然科学基金号的论文15篇。