燃料电池用低铂有序化膜电极制备及构效关系与性能研究

膜电极组件（Membrane Electrode Assembly, MEA）是燃料电池的"心脏"，其结构和特性直接影响电池的电性能，其成本直接影响燃料电池产业化进程。由于受制备方法的限制，传统的MEA在结构、电性能、成本、铂的利用率上已经很难取得突破。本项目通过对膜电极的催化层结构模拟、分析与最优化设计，掌握膜电极内部反应物和产物的分布规律，创新性地提出通过磁控溅射技术，定向构筑一种不同浓度梯度的铂含量和质子导体的有序化膜电极；这种新型MEA有望实现铂的利用率最大化而降低MEA成本，改善电化学反应的"三相界面"，从而提高膜电极的整体性能；通过现代电化学方法和现代谱学技术，结合模型计算以及电池实际放电性能，探索低铂有序化膜电极的制备方法和规律，研究低铂有序化膜电极的微观结构与宏观性能的内在关系，有助于深化燃料电池基础理论，促进燃料电池产业化发展。

燃料电池核心组件膜电极（MEA）的微观结构对其放电性能和铂催化剂的利用起决定性作用。本项目基于燃料电池多种工况下放电性能的模拟和分析，设计出新型有序化膜电极（MEA）。通过化学气相沉积（CVD）和磁控溅射技术定向构筑了梯度铂含量的有序化催化层和质子通道。现代光谱和电子显微镜测试表明，所制备的石墨烯阵列碳纳米管确为有序化结构；通过磁控溅射技术得到的催化层铂含量梯度更分明。电池原位循环伏安曲线表明：有序化MEA的电化学活性表面积高达82 m2 g−1Pt，约为无序化MEA的两倍。在相同电极铂担量和操作条件下，有序化MEA的峰值功率约为无序化MEA的1.5倍。为进一步降低电极铂担量，本项目还开发了新型核壳结构催化剂及其批量制备的工艺。半电池测试结果表明：核壳结构催化剂的氧还原比质量活性达到了0.38 A mg−1Pt，十分接近美国能源部对车载燃料电池催化剂的技术目标。本项目的研究为降低燃料电池电极中的铂担量提供了新途径，同时为推动质子交换膜燃料电池应用于移动电源提供了重要的科学依据。