磁性纳米粒子组装薄膜的反常霍尔效应研究

The enhanced anomalous Hall effect (AHE) observed in some heterogeneous magnetic metallic materials, such as granular films and multilayers, has attracted intense research interest owing to its great potential applications. However, compared with semiconductors, the anomalous Hall coefficient of them is smaller, which hinders their wide applications. Therefore, an innovative research ranging from the development of new system, preparation methods and enhancement mechanism to modulation mechanism is of urgent need. In this project, we plan to fabricate Co and Ni single metal nanocluster-assembled films, and Fe-Ni and Co-Pt alloy nanocluster-assembled films by the plasma-gas-condensation (PGC) type nanocluster beam deposition system designed by ourself, and further to study the relations between the AHE and interface features, nanocluster size, size uniformity, disorder degree and surface modification of nanoclusters. Significantly different from the traditional granular films, in our nanocluster-assembled films, the nanocluster size, compositon of alloy, disorder degree and surface modification of clusters can be independently controlled. On that basis, we expect to make it clear on the different contribution to the AHE in the granular films, to clarify the exact mechanism of the enhanced AHE, to achieve the adjustment of AHE, and to explore the effective method to improve the anomalous Hall coefficient and sensitivity. This project will provide experimental and theoretical foundation for the development and wide applications of AHE.

非均匀体系金属磁性材料中观察到的增强的反常霍尔效应具有巨大的潜在应用价值，然而由于其反常霍尔系数还不能和半导体的相比，这阻碍了它的广泛应用，因而迫切需要从新体系开发、制备方法、增强机理和调控手段上开展创新性研究。本项目拟通过具有特色的纳米粒子束流颗粒膜沉积设备，利用该设备可以独立控制颗粒尺寸、颗粒合金成分、无序度和颗粒表面修饰的特点，针对单一组元Co、Ni金属纳米粒子和双金属Fe-Ni、Co-Pt合金纳米粒子，制备有别于传统颗粒膜的新型纳米粒子组装薄膜，并围绕该颗粒膜的界面特性、颗粒尺寸均一性、粒径大小、颗粒无序度以及颗粒表面修饰与反常霍尔效应的关系及其机理展开一系列深入研究，力图明确颗粒膜中各因素对反常霍尔效应的确切贡献，阐明各因素对增强反常霍尔效应的影响机制，实现对反常霍尔效应的调控，探究显著提高非均匀体系反常霍尔系数和灵敏度的有效途径，为反常霍尔效应的广泛应用提供实验和理论依据。

本项目借助实验室自行研制的纳米粒子束流复合沉积系统，以纳米粒子原位组装和原位氧化的方式制备新型颗粒膜，解决了传统制备方法无法独立调控颗粒膜微观结构的瓶颈。在此基础上系统研究了颗粒膜的微结构要素对反常霍尔效应的影响机制，明确反常霍尔效应更深层次的物理机制，并发展和完善颗粒膜中电磁输运的相关理论。通过项目实施，主要取得了以下研究成果：1）制备出了尺寸均一性好、粒径可调的Fe、Co、Fe-Ni、Co-Pd等磁性及其合金纳米粒子，获得了以原位氧化以及原位复合方法制备Co/CoO、Fe/Fe-O以及Fe3O4等新型纳米粒子组装颗粒膜的技术资料；2）制备的Co 纳米颗粒以“软着陆”的形式堆叠成膜时发生部分融合现象，通过颗粒界面的三维网络接触实现导电。界面处原子的高度无序和轻微氧化，使相邻颗粒间形成微弱的隧道结，研究发现隧道结的隧穿效应是导致反常霍尔标度关系异常的重要原因；3）进一步制备了一系列不同颗粒尺寸的Co纳米颗粒组装薄膜，发现其反常霍尔效应的标度系数与颗粒尺寸密切相关。颗粒尺寸为4.5 nm的Co纳米颗粒组装薄膜在室温下的反常霍尔系数比单晶Co的霍尔系数高了近4个数量级，这么大的霍尔系数使得Co纳米颗粒组装薄膜在霍尔器件中具有广阔的应用前景；3）通过低温原位退火实现对同一Co纳米颗粒组装薄膜样品的表面和界面的轻微调节，低温退火不足以改变整个颗粒的结晶性，但可影响颗粒间存在的导电细丝并促使界面处原子的轻微重整，并导致颗粒膜退火后电阻增加但颗粒间势垒降低的这一矛盾的现象。扣除隧穿过程的影响后反常霍尔效应标度关系在整个温度区间内都满足同一标度系数，进一步证实隧穿过程的自旋无关性是导致标度理论反常的重要因素；4）利用原位表面修饰的方法制备了Co/Cu复合颗粒薄膜，微量Cu的加入能增强表面和界面散射并增大反常霍尔电阻率，但随着Cu的进一步加入，短路效应的出现导致了反常霍尔效应减弱；5）利用共溅射的方法制备了Co-Pd纳米粒子组装可以膜，少量强自旋轨道耦合Pd原子的加入会导致反常霍尔效应的大幅增强，并且Co-Pd颗粒膜的反常霍尔系数随着Pd的含量以及测试温度的变化均出现了变号，这主要是由于表面散射对反常霍尔效应的贡献与界面散射的贡献相反导致的。项目的研究结果为丰富和完善颗粒膜反常霍尔效应的理论体系具有重要的意义。