基于粒径和间距独立可控的磁性纳米粒子组装复合颗粒膜的电磁输运特性研究

Magnetic nanogranular film is a noteworthy kind of artificial functional nanomaterials, however, its application was limited due to the low magnetoresistance (MR) value at room temperature and larger saturation field compared with multilayer films. Therefore, an in-depth research ranging from the development of new granular system and preparation route to modulation mechanism is of urgent need. In this project, our own designed nanoclusters beam composite film deposition system will be used. By compositing Fe, Co and Fe3O4 magnetic nanoclusters which are of high purity, clean surface and controllable uniform nanocluster size (3-20 nm) with nonmagnetic phases (Cr, Al2O3 or MgO), nanocluster-assembled composite granular films with independently controllable cluster size and intercluster spacing will be acquired. This project seeks to adjust the microstructure, electronic and magnetic transport properties of this new nanogranular film system in several degrees of freedom including types of magnetic clusters, cluster size, size distribution and intercluster spacing. On that basis, through a variety of experimental measurement and analytical tools, relationships of these factors with electronic and magnetic transport properties (GMR or TMR, temperature dependence of resistance, spin-dependent co-tunneling effect, etc.) will be studied systematically. The physical mechanism will be revealed and possible ways to enhance MR value of the granular film at room temperature at low magnetic field will be explored. This project will provide experimental and theoretical foundation for the development and wide applications of granular films.

磁性纳米颗粒膜材料是一类非常值得重视的人工纳米功能材料，然而由于其室温磁电阻较低、饱和磁场较多层膜大，阻碍了它的广泛应用，迫切需要从制备方法、新体系开发和调制机理上开展创新性研究。本项目拟采用自行研制、具有特色的纳米粒子束流复合薄膜沉积装置，将高纯度、表面洁净、尺寸均一、粒径可调(3-20nm)的Fe、Co、Fe3O4磁性纳米粒子与非磁性相(Cr,Al2O3,MgO)进行复合，形成一种粒径和间距独立可控的磁性纳米粒子组装复合颗粒膜，力图在磁性纳米粒子的种类、尺寸均一性、尺寸大小、颗粒间距等几个自由度上实现对该新型颗粒膜体系的微结构和电磁输运特性的调控，在此基础上通过多种测试和分析手段，系统研究这些因素对GMR(TMR)效应、电阻的温度依存性、自旋相关共隧穿过程等电磁输运特性的影响规律，揭示其物理机制，探索提高颗粒膜室温和低场磁电阻的可能途径，为颗粒膜材料的开发和广泛应用提供实验和理论依据。

本项目借助实验室自行研制的纳米粒子束流复合沉积系统制备新型纳米粒子组装颗粒膜，以纳米粒子原位组装的方式解决传统颗粒膜制备方法无法独立调控颗粒尺寸、颗粒间距以及粒径分布的瓶颈，并探究这类新型颗粒膜中微观结构对其电磁输运特性的影响，揭示其内在的物理机制，发展和完善颗粒膜体系的自旋相关电子输运理论。通过项目实施，主要取得了以下研究成果：1）制备出了尺寸均一性好、粒径可调的Fe、Co、Fe3O4磁性纳米粒子，获得了以原位氧化以及原位复合方法制备Co/CoO、Co/Al2O3、Co/Cu、Fe/Cr、Fe3O4/MgO等新型纳米粒子组装颗粒膜的技术资料；2）制备了一系列Co磁性纳米粒子组装薄膜，系统研究了电阻率的温度依赖关系以及电磁输运特性，提出了电阻率随温度变化的理论公式，阐明了这类新型颗粒膜中的电磁输运理论，并通过拟合有效区分了颗粒膜中隧穿以及散射对电阻的贡献；3）进一步通过研究Co磁性纳米粒子组装薄膜的厚度、原位退火温度等对电输运特性的影响，验证了本研究提出的新型颗粒膜中电磁输运理论，发展和完善了颗粒膜中电子自旋相关的电磁输运理论，并且该理论对于颗粒膜中颗粒间势垒与热扰动能量相当的体系的电输运特性都能给出很好的解释；4）制备了一系列Fe纳米粒子组装颗粒膜，研究了纳米粒子颗粒尺寸以及薄膜厚度对其电磁输运特性的影响，揭示了表界面散射对颗粒膜电磁输运特性的影响；5）以原位组装的方式制备了一系列纯组元构成的不同Cr体积分数的Fe/Cr纳米粒子组装颗粒膜，系统研究了Cr体积分数对Fe/Cr颗粒膜磁性、电输运特性、GMR效应等的影响规律，阐明了由纯组元构成的Fe/Cr颗粒膜的电输运特性和GMR效应的微观机制；6）通过原位表面氧化制备了一系列Fe/Fe-O、Co/CoO核壳结构纳米粒子组装颗粒膜，通过控制O2的通入量调控氧化层厚度，系统研究了O2的通入量对隧穿效应、TMR效应、电阻的温度依赖性的影响，揭示了颗粒大小、颗粒间距以及氧化层厚度对电磁输运特性的影响规律；7）通过原位复合制备了一系列Co/Al2O3、Fe3O4/MgO等磁性金属-绝缘体颗粒膜，并系统研究了颗粒尺寸、颗粒间距以及表界面状态对隧穿效应、磁阻效应、电阻的温度依赖性等的影响规律，揭示了颗粒膜微观结构对其电磁输运特性的影响机制；8）受邀编写了《自旋电子学导论》第二章：“磁性颗粒膜中的巨磁电阻效应”。