复杂微观结构的AuAg双金属纳米颗粒的形成转化机理及其表面等离子共振性能研究

AuAg bimetal nanoparticles (NPs) possess the unique surface plasmon resonance (SPR) property. On the basis of the property, these NPs can be used in many fields, including biolabeling, cancer therapy, medical imaging and so on. However, up to now, it has been hard to realize the SPR frequency regulated continuously in a wide range of variation because of the lack of the microstructure formation-transformation mechanism, which limited their practical application. Thus, the study of formation-transformation mechanism on the microstructure of AuAg bimetal NPs is considered as the key and basic question of science. In the project, the micro-fluid system will be used to synthesize AuAg bimetal NPs and achieve the transformation among different microstructures. AuAg bimetal NPs will be characterized through the method of TEM, ICP, UV-vis, etc. Based on above experimental results, the microstructure model will be built via theoretical calculations, and then the formation-transformation mechanism on the microstructure of AuAg bimetal NPs will be analyzed. According to the microstructure mechanism, the microstructure of AuAg bimetal NPs will be control. At the same time, the effect of the microstructure of AuAg bimetal NPs on their SPR frequency will be investigated and find the regularity. Finally, the continuous and tunable SPR frequency in a wide range of variation will be obtained. If the project can be achieved successfully, it will be useful not only for the improvement of the control theory on the microstructure of bimetal NPs but also for the development of medical health field.

AuAg双金属纳米颗粒因其独特的表面等离子共振（SPR）性能，在生物标记、癌症热疗和医学造影等领域有着很好的应用前景。目前，AuAg双金属纳米颗粒因其微观结构难以控制，很难实现SPR频率在宽区间内的连续可调，制约了其实际应用，而追其根本在于对其微观结构形成转化机理研究的欠缺，结构控制过程中缺乏理论指导，导致结构不可控。可见，解析微观结构的形成转化机理是亟待解决的关键性科学问题。鉴于此，本项目将借助微流控技术来优化工艺参数，快速获取不同结构的AuAg双金属纳米颗粒并对其进行表征（TEM、ICP和UV-vis等）。然后，运用数值模拟构建微观结构模型，综合实验结果，完成对微观结构形成转化机理的解析。基于该微观结构形成转化理论，实现微观结构可控，探索微观结构对SPR频率的影响，实现其在宽区间内的连续可调。本项目的成功实施，不仅为双金属纳米颗粒的微观结构控制提供理论参考，也将对医疗健康事业有所贡献。

金银双金属纳米颗粒因其独特的光学、电学、化学性能在催化、医学以及生物学领域引起了广泛的关注。金银双金属纳米颗粒的性能取决于其自身的成分、微观结构以及表面等离子共振频率。目前，因金银双金属纳米颗粒的不可控合成制约了其进一步的实际应用。本项目重点对金银双金属纳米颗粒的微观结构形成机理以及结构间的转化机理进行了深入探讨，并发现了微观结构间的转化规律，为其他双金属纳米颗粒的可控合成提供了理论指导。首先，基于金银双金属纳米颗粒的低温合成技术，在微流控系统里详细考察了高温条件下复杂微观结构的金银双金属纳米颗粒的可控合成。相对于低温合成，其合成效率大幅提高，有利于进一步的实际应用。在高温可控合成的基础上，通过热处理工艺对金银双金属纳米颗粒的微观结构进行调节，实现了不同微观结构间的相互转化，为双金属纳米颗粒的微观结构调控提供了参考。为了进一步研究上述规律的普适性，金银双金属纳米颗粒由油相合成转为水相合成。考虑到环保因素，水相合成中采用了安全无毒的糖类物质以及植物提取液作为还原剂和分散剂来可控合成金银双金属纳米颗粒。研究发现，水相中合成金银纳米颗粒具有与油相合成相似的合成规律。金银双金属纳米颗粒的生成均经历了三个阶段：还原、成核和生长。其中，生长阶段对金银双金属纳米颗粒微观结构的影响最大。当元素间的扩散速率大于原子沉积速率时，可得到均质合金纳米颗粒，反之得到的是梯度合金纳米颗粒。在水相可控合成的前提下，获得的双金属纳米颗粒用于催化领域。热电CO传感器的工作温度降至了室温，实现了硝基化合物的快速降解，降解反应最快可在2分钟内完成。同时发现，通过调整金银合金纳米颗粒的成分可线性控制降解反应的速率，这明显优于传统控制降解速率的方法，充分体现了金银双金属纳米颗粒的优势。可见，基于上述研究结果，不仅为其他的双金属纳米颗粒的可控合成提供了理论依据，也为金银双金属纳米颗粒的实际应用奠定了基础。