纤维基Fenton催化剂的制备及其对水中有机污染物的降解研究

Water pollution has become a worldwide concern. Among the techniques, Fenton process has the advantages of high efficiency and complete degradation in the treatment of wastewater. However, the traditional Fenton processes have disadvantanges such as the leakage of the catalytic particles and the recycle of the catalysts. Recent success in using electrospun nanofibers as supports for catalytic metal nanoparticles has been demonstrated for degradation of the dye water in the Fenton process. Electrospun nanofibers have proven to be efficient catalytic supports or catalysts owing to ① the high porosity and large surface areas, which make the coated catalytic particles can react with the target pollutants more efficiently. ②The two-dimensional nonwoven mats make the recyle and the reuse of catalysts more easily. Based on the above, we want to developed a method for depositing the metal nanoparticles on the nanofibrous sheets. Combined the electrospinning with the reduction methods, the size and morphology of the nanoparticles and their coating density on the nanofibers can all be readily controlled, offering an excellent system for the study of catalytic performance of metal nanostructures supported on electrospun nanofibers. We would examine the interaction between the catalytic supports and the catalytic particles. We would compare the catalytic activities and durability of catalytic particles with varying sizes and catalytic supports.To explore the catalytic mechanism in treating the different kinds of organic wastewater, we wish to make a certain contribution to the water pollution control and the environmental protection.

水污染已成为全世界关注的问题。在污水处理方法中，Fenton技术作为一种高级氧化技术具有高效、彻底净化污水的作用，但是传统的Fenton法普遍存在着催化剂残留量大和回收难等缺点。我们小组利用电纺法制备的纤维膜作为Fenton催化剂，在对染料污水的降解中取得了较好的研究结果。将纤维膜作为催化剂或载体材料的优势有：①它具有一维材料的大比表面和多孔结构，且零维的粒子负载在一维的载体上更能使其对目标物质进行高效接触和反应；②它还具有二维材料的形态，有助于降低粒子的残留以及易于回收和再利用。基于此，我们提出这个课题，希望更深入地研究纤维作为催化剂载体与粒子之间的相互作用；研究粒子的粒径、形貌及分布对催化性能(催化效率、回收率及再利用率)的影响；研究催化剂载体的不同对催化性能的影响；并通过对机理的初步探究实现对水中多种有机类污染物的高效、环保降解的目的，从而为我国水污染的治理和环境保护做出一定的贡献。

本项目的研究内容是选择合适的聚合物，通过将聚合物和金属盐进行静电纺丝以及后处理，合成负载有金属粒子（离子）的纳米纤维膜，再以纤维膜作为催化剂，利用过氧化氢与纤维膜上负载的高催化活性位点相作用，达到降解水中污染物的目的。. 在项目的实施过程中，我们选择共聚合的方式合成了丙烯酸共聚丙烯腈作为催化剂的载体材料。这种高分子不但具有良好的韧性及一定的机械强度；并且高分子链上还具有丰富的功能基团，以利于与金属离子形成键合作用；同时，作为碳纤维的前躯体还具有高的碳化率。再将高分子与金属盐共混形成均一的溶液后，通过高压静电纺丝技术形成（双）金属离子/丙烯酸共聚丙烯腈的复合纤维膜。并在此复合纤维膜的基础上，通过碳热还原技术得到（双）金属/丙烯酸共聚丙烯腈复合纤维膜。最后将上述得到的两类纤维膜作为催化剂，用于Fenton体系中对染料和化工污水进行了催化降解研究。考察了催化剂用量，过氧化氢用量，光源的影响以及催化剂使用的pH值范围等影响因素；考察了催化剂的循环利用率以及回收率等重要因素。并且对单金属负载的纤维膜催化剂与双金属负载的纤维膜催化剂在催化性能上进行了比较，最后对高分子纤维作为载体的催化剂与碳纤维作为载体的催化剂的催化性能也进行了比较。. 本项目的科学意义在于当利用纤维膜作为催化剂的载体材料时，它能够作为催化粒子的支撑材料，达到使粒子不易聚集，并防止其脱落而对水体造成更严重的二次污染问题；同时，纤维膜在催化剂的使用过程中更易操作，从而达到易回收以及再利用的目的。同时还研究了材料的抗菌性能，通过对金黄色葡萄球菌的抗菌性能测试，表明了该复合纤维膜在净化染料和化工污水的过程中，还能够除去细菌等微生物。. 综上所述，我们制备的纤维膜做载体的催化剂不仅能够实现对多种成分的染料污水进行综合治理的目标，还同时具备抗菌性能。且降解过程的实验条件简易，可操作性强，成本低廉，是一种绿色的，可持续使用的催化纤维膜，是一种值得继续深入研究和开发的水污染治理方法。