基于局域表面等离激元共振效应的TiO2薄膜/金属纳米球壳光催化性质研究

近年来，以TiO2纳米材料为基础的半导体光催化技术在环境治理方面受到了人们的广泛关注。然而TiO2 光催化剂因较窄的光吸收范围，较低的光量子效率和较慢的反应速率限制了其在实际中的应用。利用金属纳米颗粒局域表面等离激元（Localized Surface Plasmon, LSP）共振效应改善TiO2光催化性能正在成为光催化研究领域中的新热点。本项目将开展TiO2薄膜/金属纳米球壳复合结构的制备及其光催化性质研究。通过改变金属纳米球壳的结构和组分参数，调控球壳周围以及与薄膜界面的LSP共振特性和电场分布，从而提高TiO2薄膜在紫外及可见光下的光催化效率。同时实验与理论相结合，研究金属纳米球壳以及复合结构的LSP共振特性、LSP共振模式的近场耦合效应，以及相应的电场分布和电磁波的传输特性，进而揭示LSP共振效应对TiO2薄膜光催化性质的影响规律和作用机制。

近年来，基于半导体材料的直接将太阳能转化为化学能的光催化技术，受到人们越来越多的关注。在众多的半导体材料中， TiO2具有化学性质稳定、对生物无毒性、不产生二次污染以及廉价等优点，是目前研究最为广泛的光催化剂之一。但是TiO2存在禁带宽度大（约3.2 eV）、量子效率低等缺陷。因此，如何拓展TiO2的光谱吸收范围和提高量子效率，成为半导体光催化领域的研究热点。在本项目的研究中，我们利用贵金属修饰、量子点复合以及改变TiO2结构等手段扩展了TiO2的光谱吸收范围，增强了TiO2的光催化性能，深入探讨了相关的物理机制。归纳本项目的研究内容，具体进展如下：.（1）制备了大尺寸的SiO2胶体晶体，并对胶体晶体的结构参数进行调控。利用垂直沉积技术制备了聚苯乙烯微球胶体晶体，研究了不同尺寸的微球的自组织特性。以胶体晶体为模板制备了金属纳米球壳的有序阵列。.（2）研究超薄的二氧化硅胶体晶体的光学性质，阐述了胶体晶体的结构参数与其光学性质之间的依赖关系；研究了金属纳米球壳有序阵列的光学性质，明确了局域表面等离激元在这类体系中的激发。.（3）制备了TiO2薄膜，确定了TiO2薄膜最优的沉积条件。制备了金属纳米颗粒与TiO2复合薄膜，并详细讨论了这一体系的光催化性能，明确了金属颗粒的LSP共振特性在增强TiO2薄膜的可见光催化方面所起到的作用。.（4）制备了光子晶体结构的TiO2薄膜，讨论了其光催化性能；将量子点与光子晶体结构的TiO2薄膜复合，利用量子点对光的吸收，增强了TiO2薄膜的光催化性能。.我们的研究工作通过多种手段解决了TiO2薄膜光谱吸收范围窄以及量子效率低的问题，明确了金属纳米颗粒的局域表面等离激元特性对TiO2薄膜光催化性质的影响。在本项目执行期间共发表期刊论文13篇，同时获得国家发明专利一项。项目共培养硕士研究生3人，其中有两名硕士生已经毕业。