气溶胶含水量及其对有机气溶胶气-粒分配的影响

Condensed water is an important component of atmospheric particles and plays profound roles on atmospheric lifetime of trace gases and aerosols, air quality degradation, and climate change. Recent studies highlighted the importance of the aerosol liquid water content (ALWC) in secondary aerosol formation, and thus, in the generation of heavy haze events. The present study aims at developing a novel method to detect the trace condensed water in aerosols and gas-particle partitioning of organics on a basis of the mass changes during the aerosol thermodynamic equilibrium. By combining the current techniques, the ALWC will be quantified more precisely. The ALWC during the development of air pollution will be characterized to understand the roles of ALWC in the haze formation. The effects of ALWC and aerosol phase state on the gas-particle partitioning of primary and secondary organic aerosols will be focused. The changes in ALWC caused by the pollutants emissions reduction and its effects on secondary organic aerosol formation in the future will be assessed by integrating the long-term dataset and outcomes from this study.

水是大气气溶胶的重要组成部分，在痕量气体和气溶胶的转化与大气寿命、区域空气质量以及气候变化中均扮演重要角色，是我国大气重污染发生演变过程中起关键作用的重要因子。本研究拟基于气溶胶在热力学平衡过程中质量变化的原理为出发点，研发以石英晶体微天平为核心的可测定气溶胶中微量液态水含量以及气溶胶挥发性的技术手段，综合现有的多种技术方法，精确量化气溶胶的含水量；结合气溶胶化学、物理、气象参数等，进一步理清大气污染发生发展和消散过程中气溶胶含水量的变化规律，明确气溶胶含水量的决定因素；基于实验室研究和模式模拟，量化气溶胶含水量和相态对一次和二次有机气溶胶气-粒平衡的影响；结合研究小组已有的多年观测数据，综合评估我国大气污染控制措施实施过程中气溶胶化学组分和含水量的变化趋势以及气溶胶含水量变化对有机气溶胶生成的可能影响。

水是大气气溶胶的重要组成部分，在痕量气体和气溶胶的转化与大气寿命、区域空气质量以及气候变化中均扮演重要角色，是我国大气重污染发生演变过程中起关键作用的重要因子。项目研发了可测定气溶胶微量液态水含量以及动态过程的新装置。该装置以石英晶体微天平为核心，通过精准控湿系统，实时测量负载在晶片上颗粒物中液态水的动态变化，基于标准有机物和无机盐的测定验证了方法的可靠性，为研究颗粒物物理性质提供了新的技术手段。通过开展实验室和外场研究，利用多种手段系统表征了源排放颗粒物和实际大气颗粒物的理化性质，尤其是不同粒径段颗粒物的化学组成、含水量、相态及其关键影响因素。研究发现生物质燃烧排放的颗粒物即使在较低湿度下仍然以半固态存在，因此在低湿度条件下，气态活性分子在生物质燃烧颗粒物中的扩散系数可能比其它二次有机气溶胶更高。机动车排放颗粒物固-液相变的相对湿度为60~70%。实际大气中，不同粒径颗粒物，无论是积聚模态还是粗粒子模态颗粒物在高湿度背景下均能够吸湿相变，以液态存在。同时，颗粒物吸湿相变与液态水对有机物气-粒分配的影响存在物种的依赖性。基于长期观测数据，结合气溶胶化学、物理与气象参数等，进一步厘清了重污染过程中气溶胶含水量的变化规律，明确了气溶胶含水量的决定因素；综合评估了我国大气污染控制措施实施过程中气溶胶化学组分和含水量的变化趋势以及气溶胶含水量变化对有机气溶胶生成的可能影响。实验理想体系和外场采集的实际大气颗粒物研究均表明无机盐对无机-有机混合颗粒物的相态有显著影响，尤其是硝酸盐对颗粒物相态的影响比硫酸盐更大。研究指出，随着我国SO2浓度的下降，硝酸盐为主导的颗粒物在较低湿度下也可以以液态形式存在，是多相化学反应发生的“有效”载体。该研究成果，从气溶胶含水量、相态等物理性质角度出发，提升了对细粒子污染生成机制的认识。