中国一次生物气溶胶排放及其对大气有机气溶胶的影响的模式研究

Although a significant fraction of atmospheric aerosols is organic carbon (OC), the sources of organic carbon are not always certain. Recently research suggest that one potential source of atmospheric OC is primary biological aerosols partices (PBAPs), such as fungal spores, pollen and bacteria, which might have important impacts on climate change, air quality and human health. However, the contribution of PBAPs to the global budget of organic carbon is poorly understood. And most of global chemical transport models (CTM) largely underpredicted OC concentrations in comparison with the observation. In order to figure out this problem and improve the veracity, we try to implement the emission parametrization for fungal spores, pollen and bacteria based on recent literature in the CEOS-Chem global chemical transport model. We optimize the parameters in the emission parametrization scheme by using the PBAP observation data in China. And then we validate the updated model by using the observation data. The spatial distribution and seasonal variations of PBAPs in China are investigated by the following simulation. The purpose of our study is to analyse the contribution of PBAP to the organic aerosols and to quantify the impacts of environment driven factors on the PBAPs emission.

有机碳气溶胶是大气气溶胶中非常重要的组成部分，然而目前对有机碳的来源并不十分清楚，逐渐增多的一些观测研究指出一次生物气溶胶（如真菌孢子、花粉颗粒和细菌等）可能是有机碳的重要来源，并且对气候变化、空气质量和人类健康有重要的影响。但当前一次生物气溶胶对大气中有机碳气溶胶的贡献研究非常有限，这一认识的局限性可能是现有模式模拟与观测存在较大的误差的原因之一。针对这一科学问题，同时也为了提高当前模式的模拟能力，本项目拟基于全球大气化学传输模式GEOS-Chem和已有的研究基础，在模式中增加陆地生态系统排放的一次生物气溶胶的参数化方案并结合已有的一次生物气溶胶观测数据优化模型参数，利用可获得的污染物观测数据对改进模式进行验证，考察中国地区陆地生态系统一次生物气溶胶排放的空间分布和季节变化特征，重点分析一次生物气溶胶对大气有机气溶胶的贡献，定量评估植被参数或气象参数变化对一次生物气溶胶排放的影响。

陆面一次生物气溶胶是有机气溶胶的重要来源，且对气候变化、空气质量及人体健康有重要的影响。但当前对一次生物气溶胶对有机气溶胶的贡献仍缺乏足够的认识，该信息的缺失也是目前大气化学和气溶胶模式模拟有机碳浓度存在较大偏差的原因之一。针对这一科学问题，本项目基于全球大气化学传输模式GEOS-Chem发展了陆面一次生物气溶胶排放模块；初步实现对真菌孢子、细菌和花粉颗粒三种一次气溶胶成分的排放估算；并利用有机碳观测资料评估了模式的模拟能力；初步了解了中国地区陆面一次生物气溶胶排放总量及时空分布特征和定量分析一次生物气溶胶排放对有机气溶胶的贡献；并着重分析了植被或气象参数变化对植被排放及空气质量的影响。.取得的主要结果概述如下：全球陆面一次生物气溶胶排放约为62.65 Tg/yr（2006年），其中，中国一次生物气溶胶排放约为3.50 Tg/yr，即约1.35 TgC/yr的一次有机碳排放，与中国人为源一次有机碳排放量相当（约1.0 TgC/yr），其中真菌孢子年排放约为2.50 Tg/yr，细菌排放量约为0.17 Tg/yr，花粉颗粒排放约为 0.83 Tg/yr。一次生物气溶胶排放可导致中国地区模拟的年平均有机碳浓度增加0.3-1.8 μg m-3（5%-40%）；大气CO2浓度对植被异戊二烯的排放存在抑制作用，且在异戊二烯高排放或CO2浓度较高的区域，这一抑制作用的影响更为显著。考虑此抑制作用后，模拟的中国年平均异戊二烯排放减少了约2.7-7.4%。此外，CO2对异戊二烯排放的影响还会显著减少异戊二烯排放对气象条件变化的敏感性，进而影响空气质量；进一步模拟结果表明，仅考虑气候变化时，中国北方地区2007-2011年冬季和夏季平均PM2.5浓度相较于1981-1985年变化了4.0-12.0 μg m-3。这主要是由于温度、风速和混合层高度变化引起的气溶胶化学成分和输送的变化所致。相比于气候变化的影响，植被变化对气溶胶浓度的影响要小，仅使得东亚地区PM2.5浓度变化-2.1至+1.3 μg m-3。在过去30年人为排放的变化是引起气溶胶浓度变化最主要因素。但气候和植被的影响可以在一定程度上减少人排放变化所致的空气污染程度。