重金属废水制备新型Ferrite/LDH纳米复合材料及其催化吸附机理研究

To the aim of effective purification and recycling heavy metal wastewater, the two-step microwave hydrothermal process of Ferrite/LDH nanocomposite from pickling waste liquor and electroplating wastewater was investigated. By means of the design of new reaction route, reaction product and its application, the effective purification of heavy metal wastewater and the product with great value were obtained..Basing on the influence of synthesis factors on Ferrite/LDH nanocomposite, the purification effect, the dynamics of reaction, the adsorption effect and the binding mechanism were discussed. The reaction of adsorbing purification, photocatalytic degradation, photocatalytic reduction water into hydrogen and related reaction mechanism were explored. The results are expected to be applied to heavy metal wastewater pollution purification, organic wastewater treatment and hydrogen production.

本课题以重金属废水高效净化及其产物的资源化应用为目标，以电镀废水和酸洗废液为研究对象，采用两步微波水热法，按照调控形成Ferrite/LDH纳米复合材料，通过新的反应历程、反应目标产物及目标产物应用的设计，在实现重金属废水高效净化的同时，实现沉淀产物的高附加值资源化。.为此，课题将在系统研究合成条件对Ferrite/LDH纳米复合材料合成影响的基础上，重点研究重金属废水净化效果、反应动力学、表面吸附效应等重金属微观束缚机制，并探索Ferrite/LDH纳米复合材料对水体中有机污染物的吸附净化效应、光催化降解效应和光催化还原制氢的产能效应，深入探讨Ferrite/LDH纳米复合材料的吸附能力、催化活性及其作用机理，以期研究应用于重金属污染物体系的净化、有机废水治理和催化还原产氢。

重金属废水会对环境和人群健康造成危害。因此，对其处理越来越受到关注。本研究通过对模拟和实际废水体系，采用不同合成方法，对铁氧体/层状双金属氢氧化物磁性复合材料（Ferrite/LDH）的制备及应用进行研究，实现污染物的去除及资源化。在模拟体系下，成功制备了三种材料：CuFe2O4、NiFe2O4和ZnFe2O4。研究表明Cu2+和Ni2+有利于产物的磁性及产氢性能。CuFe2O4和NiFe2O4的磁性分别为18.16emu/g、14.15emu/g，其6h产氢量分别为791.9μmol•g-1和504.2μmol•g-1。且针对其不同制备方法进行比较，其中溶胶凝胶法合成的铁氧体具有较好的晶型和较小的粒径。同时，分别制得二元Zn2Cr-LDH和三元NiZnCr-LDH。其中，Ni2+的加入有助提升材料的分散性，而通过煅烧形成LDO，相较于LDH具有更好的产氢特性。此外，通过对CuFe2O4/Zn2Cr-LDH和Fe3O4/Cu(Ni)-Cr-LDH复合材料进行研究发现，采用溶胶凝胶与微波水热的二步合成法能有效制备Ferrite/LDH复合材料。Fe3O4/Cu(Ni)-Cr-LDH与PMS相互作用，能促进硫酸根自由基生成，从而对AO7进行去除。当T=25 oC， AO7初始浓度25mg/L，AO7/PMS为1:1，复合材料投加量为100mg/L时，AO7脱除率达100%。本研究同时对Ferrite/LDH的光催化产氢性能进行研究。其中，Ni1.5Zn0.75Cr-LDH光催化产氢速率为123.26μmolh-1。而CuFe2O4/Zn2Cr-LDH磁性复合材料的6h产氢量为1567.7 μmol•g-1。在实际废水体系中，本研究采用实际重金属废水成功制备了废物基铁氧体和Ferrite/LDH复合材料。通过两步微波水热法能有效去除废水的重金属离子，将其稳定固化到复合材料的晶格中。当pH=10，T=150 oC，t>15 min时，反应后废水水质满足国家污水排放标准，且得到的废物基材料具有较好的结构稳定性与产氢性能。响应曲面分析结果表明，pH=9.56、t=30.95min、T=143.92 oC时，合成的废物基CuFe2O4/Zn2Cr-LDH光催化产氢效果最佳。本研究通过模拟和实际体系相结合，对重金属废水稳定固化与磁性材料应用进行研究，为其处置与资源化提供了新思路。