银基核壳结构催化剂上甲醛催化氧化性能研究

Formaldehyde (HCHO) is one of the most serious pollutant in indoor air. Therefore, the studies on new HCHO elimination technology and material become the hot issue for improving the living environment. The previous studies suggested that Ag based catalyst is identified as a potential catalyst due to its particular interaction between Ag and O and the ability about adsorption and dissociation. However, the complete HCHO catalytic oxidation reaction temperature is still high and the research about the room temperature catalytic oxidation performance over Ag based catalysts is still challenging. In order to solve this problem, HCHO low temperature catalytic oxidation performance over Ag based core-shell catalysts is investigated due to the particular interaction between Ag and O and the effective catalytic oxidation activity over noble metal catalysts such as Pt and Au. The preparation, design and regulation of Ag based core-shell catalysts would be studied in this project firstly. Then the structure-activity relationship and the adsorption-desorption behavior over Ag based core-shell catalysts are studied in order to illustrate the role about Pt, Au, and Ag in HCHO catalytic oxidation reaction. Lastly, the catalytic oxidation reaction mechanism is illuminated in this project over Ag based core-shell catalysts, which would lay the foundation of the construct Ag catalysts with practical value.

甲醛是室内环境中最严重的空气污染物，几乎所有新装修房间都存在甲醛污染，因此研究新型甲醛净化技术和净化材料、有效消除室内甲醛污染成为改善人们生活环境的重要任务。前期研究工作已经表明，银基催化剂在甲醛催化氧化反应中能够表现出独特的银氧相互作用，对甲醛能够有效的吸附活化解离，但是目前银基催化剂上甲醛常温催化氧化反应活性仍然有待提高。本项目旨在前期工作的基础上，针对银催化剂上独特银氧特性与贵金属铂、金等上高效催化反应活性，重点研究贵金属掺杂的银基核壳结构新型催化剂材料上甲醛低温催化氧化反应性能。项目设计制备调控活性银基核壳结构催化剂材料，通过研究催化剂结构与催化活性之间的构效关系以及甲醛在具有不同核壳结构的催化剂上吸附-脱附性能的研究，认识贵金属铂、金和银分别在甲醛氧化反应中的作用机制，阐明催化反应机理，为构筑具有实用价值的纳米银基催化剂奠定基础。

甲醛是室内空气中重要污染物之一，高效去除室内甲醛污染是目前改善人们生活环境的重要任务。本项目针对银催化剂上独特银氧之间特性，成功实现一系列负载型银基催化剂材料的可控制备；采用各种表征技术系统研究了催化剂表面结构与甲醛催化氧化性能之间的构效关系；通过反应条件的设计以及原位表征技术的应用，初步探讨了各催化剂，尤其是银基双金属催化剂上甲醛吸附-脱附及表面反应机制。取得的主要研究结果有（1）通过直接加入羟基源对银催化剂进行羟基改性，证实了催化剂表面羟基对银催化剂上甲醛催化氧化性能的影响，为低温催化氧化甲醛银催化剂结构的设计和制备提供思路。（2）项目釆用两步法制备AuAg/APTES@MCM-41双金属催化剂，并系统研究金银质量比，金银添加顺序对双金属催化剂结构影响。阐明了金、银单组分分别在CO及甲醛催化氧化反应中作用机制，提出了AuAg双金属催化剂上催化氧化甲醛的可能机理。（3）项目继续采用两步法制备调控了不同过渡金属（Mn、Co、Ce、Fe、Zn等）添加后的银基催化剂，对比了不同过渡金属添加后的银基催化剂上甲醛催化氧化性能。并进一步阐述了银基双金属催化剂，尤其是AgMn/APTES@MCM-41催化剂上的甲醛催化反应机制。（4）通过软模板法成功构建制备出具有抗烧结能力的核壳结构Au@SiO2和Ag@SiO2催化剂。该研究证实，以核形式存在的金粒子与厚度不同的载体壳层之间的相互作用力强度是不同的。多核结构明显提高了低含量Au催化剂的甲醛催化氧化活性。本项目的实施加深了双组份催化剂上甲醛催化过程作用机制的理论认识；核壳结构贵金属催化剂的成功构建为高活性银基催化剂在VOCs催化氧化应用提供了实验依据。