分子印记技术目视比色法三聚氰胺光学传感材料的制备

三聚氰胺事件的发生导致消费者对乳制品中三聚氰胺含量的极为关注，积极开发集分子识别、现场检测、简便快捷、费用低廉、重复使用等特点于一体的新型高效检测方法乃当务之急。本项目拟将分子印记（印迹）技术与光化学传感技术相结合，利用印记技术所产生的特定偶合位点，实现对三聚氰胺的高效专一性选择分析及富集；通过构建荧光发射能量竞争转移机制建立量子点发光强度的猝灭程度与三聚氰胺含量的线性关系，实现对三聚氰胺含量的定量分析；通过无机红光纳米粒子核与包覆二氧化硅印记层中的量子点猝灭所产生的不同强度的绿光组合，实现目视比色分析；利用分子印记材料的特效选择性和亲合性,实现从牛奶中选择性地吸附三聚氰胺以达到分离及纯化的目的。系统研究发光量子点、壳层厚度、功能单体与模板比例等对传感性能的影响，探讨分子识别机理及传感过程中的能量竞争及转移机制。该方法的建立有可能为其他类似目标分析物提供一种通用的光化学传感材料的设计方法。

荧光分子探针检测技术是利用探针分子与靶向分析物发生特异性相互作用，释放出可被检测到的特征荧光信号，从而实现对分析物定向检测的分析手段。荧光分子探针因其操作简便、响应迅速、灵敏度高、选择性好、可实现原位、实时快速分析等优点，已广泛应用于化学、环境、生物分析等领域。稀土上转换荧光纳米材料具有毒性小、化学稳定性高、光稳定性好、Stokes 位移大、吸收和发射带窄、寿命长等优点，采用近红外光作为激发光源，对生物组织几乎无损伤、组织穿透深度大、同时可以避免生物样品自体荧光的干扰和散射光现象，从而降低检测背景，提高信噪比。这些优异的性能使上转换荧光传感器在环境化学，临床毒理学，生物化学等方面都有着非常好的应用前景。我们围绕这一重要的研究方向，开展了一系列的研究。利用简单的高温有机溶剂法、水热法制备了六角相的β-NaYF4纳米晶，将荧光探针分子以吸附、共价嫁接的方式与其相结合，分别制备了对金属离子，半胱氨酸分子和爆炸物分子具有选择性识别能力的多功能复合上转换纳米材料。..（1）β-NaYF4的上转换绿光发射光谱与探针的激发光谱有好的光谱重叠，因而发生高效能量传递，实现对铜离子的光学传感，该体系能够有效、快速地识别铜离子和汞离子，同时近红外激发光源具有背景荧光干扰低。..（2）设计并合成了罗丹明 6G的衍生物，将其通过共价嫁接的方式固载到SiO2纳米粒子的表面，该材料在酸性条件下对亚硝酸根离子的检测具有好的选择性以及高的灵敏度，最低检测浓度可达到1.2 μM。..（3）合成出具有核壳结构的磁性介孔二氧化硅纳米复合材料，并利用共价嫁接技术将设计合成的荧光化学传感材料芘的衍生物(Py-OH)与其进行组装。该复合材料对汞离子具有好的选择性、短的响应时间和高的灵敏度，其检测限可达1.72 ppb。..（4）构建了以掺杂镱、铥的四氟钇钠上转换纳米颗粒为基质，表面包覆介孔二氧化硅，并将作为荧光探针的荧光素衍生物装载于介孔中的半胱氨酸传感体系，传感检测限为20 μM，有效范围20~200 μM，该体系的传感回收率为114.9%。..（5）通过调节含芘单体的比例，我们制备了发射光谱可调节的一系列核壳有机多孔材料。对硝基含量比较高的TNT和TNP，其淬灭效果非常明显从而实现对爆炸物分子的荧光二维检测。