还原性气氛下汞吸附脱除机理研究

本项目以当前高效、洁净的能源利用方式- - 煤气化过程中汞的脱除控制为研究背景，研究在还原性气氛下汞多相吸附机理及吸附增强方法。通过逐级化学提取法结合X射线衍射法分析研究汞在还原性气氛下吸附产物中的赋存状态，利用透射电镜及XPS（X光电子能谱法）研究还原性气氛对汞形态和汞吸附的影响和吸收剂的汞吸收机理，建立还原性气氛中气-气、气-固两相的汞吸附反应模型。通过还原性气氛下汞吸附试验研究，探索基于渗硫及MnOx等金属氧化物等吸附剂表面改性来增强还原性气氛下汞吸附能力的方法。项目组在燃煤汞排放控制方面具有扎实的研究基础和优良的研究条件，并在所申请方向上有一定的前期研究准备。通过项目研究，其结果将有助于揭示煤气化条件下汞的形态转化、迁移和多相反应机理，以弥补目前研究主要集中于燃煤过程汞形态控制的不足，对实现煤气化过程汞的高效脱除具有重要研究价值。

本项目探索性地开展了还原性气氛下汞的吸附脱除机理研究。基于还原性气氛下脱汞效率在有氧协助的条件下大大提高的特点，开发了新型具有强大储氧能力的铈基吸附剂，实现了低温下汞的高效脱除；后又制备了Pd-CeO2/Al2O3 吸附剂，实现了高温条件下H2S和Hg的联合脱除；由于活性焦表面拥有丰富的化学官能团，且价廉易得，通过在其表面负载MnxOy，极大提高了其脱汞能力。在还原性气氛条件下，探明了吸附剂的表征及脱汞性能，分析了各气体组分对吸附剂的影响，揭示了汞在吸附剂表面的脱除机理，为Hg高效脱除及与H2S一体化协同控制研究提供了理论基础，为制定实际还原性气氛下的脱汞方案提供参考；考察了汞的析出规律以及吸附剂再生性能，为其工业化应用奠定了理论基础。探究了吸附剂上单质汞的非均相氧化机制，建立了还原性气氛中汞吸附气-固两相反应动力模型，该模型计算结果表明：CeTi吸附剂上汞的吸附遵循Eley-Rideal机制。本项目的研究成果，弥补煤气化过程汞形态研究的不足，为实现煤气化过程中汞的高效脱除奠定了基础。