基于聚合物功能化石墨烯/金属蛋白复合的新型电化学生物传感器

Recently, the study regarding polymer functionization of graphene and biosensor of metalloproteins have attracted much attention. This proposal is to investigate the combination of polymer functionization of graphene, biocatlysis of metalloproteins and electrochemical sensing with an aim to construct controlled modified electrochemical sensing films and develop novel biosensing methods with high sensitivity, excellent selectivity and electrochemical acivity. Firstly, polymers with special properties are utilized to functionalize graphene and obtain graphene with high dispersion, biocompatibility and recognition of metalloproteins. Then combination mechanism of functionalized graphene and metalloproteins will be performed with optimized structure of these biosensing membranes. Lastly, principle of molecular recognition, response characterization and transduce mechanism can be investigated to develop the novel electrochemical methods or disease diagnosis system for the simple, rapid and accurate detect of biological moleculars. The implementation of this project will reveal the direct electrochemistry and electrocatalytic mechanism of metalloproteins/ functionalized graphene composite films, which can further extend the applications of graphene-derived materials in electrochemical sensors and pave a new way for the efficient detection of biological moleculars.

石墨烯的聚合物功能化和金属蛋白的生物传感研究是近年来的研究热点。本课题旨在将石墨烯的聚合物功能化、金属蛋白的生物催化特性和电化学传感技术相结合，在基质电极上可控修饰一体化的电化学生物传感膜，创建高灵敏度、高选择性、高电化学活性的生物传感新方法。首先采用具有特定功能的聚合物对石墨烯进行可控化学改性，获取具有高分散性、生物相容性和金属蛋白识别能力的功能化石墨烯。进而研究功能化石墨烯与金属蛋白的复合机理并进行传感膜的构筑与优化。最后利用金属蛋白的生物催化特性研究电化学传感膜的分子识别原理、响应特性及换能机制等生物传感的基本理论，建立痕量生物分子的简便、快速、准确的检测方法或疾病诊断体系。本项目的实施将揭示金属蛋白在新型石墨烯材料体系里的直接电化学和电催化传感机理，既有利于构筑更加广泛的石墨烯电化学传感器，又可为生物分子的高效检测开创一条新思路。

本项目主要通过聚合物功能化石墨烯和具有优异催化特性纳米粒子来实现金属蛋白的直接电化学，最终构建重要生物小分子的高灵敏检测方法。本项目取得的主要成果有:1)成功地利用炭黑和新型易制备的金纳米粒子(Au@QC NPs) 复合膜固定血蓝蛋白，Hc/Au@QC NPs/CB复合膜对对苯二酚(HQ)和邻苯二酚(CC)表现出良好的电催化活性，基于此，我们成功的创建出一种可同时测定对苯二酚和邻苯二酚的电化学方法；2) 分别采用聚乳酸和聚赖氨酸对石墨烯进行功能化，构建两种二胺氧化酶生物传感器。此生物传感器对组胺(His)和腐胺(Put)的检测，实验结果显示该传感器对His和Put有很不错的检测效果；3) 四类石墨烯及聚合物纳米复合材料来固定半乳糖氧化酶，构建电化学酶生物传感器，这些材料为半乳糖氧化酶提供了合适的微环境，保留了酶的活性，实现了电极与酶之间的直接电子转移，且对半乳糖和二羟基丙酮具有高效的催化性；4）五类石墨烯及聚合物纳米复合材料来固定血红蛋白，构建电化学酶生物传感器，这些材料为血红蛋白提供了合适的微环境，保留了酶的活性，实现了电极与酶之间的直接电子转移，且对过氧化氢和一氧化氮具有高效的催化性。相关研究成果发表SCI论文12篇。本项目培养博士研究生1名和硕士研究生11名。