硼、氮掺杂碳纳米管负载贵金属纳米粒子催化剂的制备与催化性能研究

通过碳纳米管的限域效应或表面杂原子掺杂，实现对活性物种电子态的调控来提高催化剂活性已得到广泛共识。氮掺杂碳纳米管作为催化材料的研究已取得了阶段性的进展，而硼掺杂方面的类似研究却鲜有报道，这制约了对掺杂原子作用的全面与深入认识。本研究将平行发展硼、氮掺杂碳纳米管的制备技术，实现对氮、硼杂原子含量的可控掺杂，进而调变碳纳米管表面电子态的富电子性和缺电子性。利用掺杂碳纳米管自身活性锚定Pt、Pd等贵金属纳米粒子，揭示碳纳米管中掺杂原子种类、含量和形态对活性物种负载量、粒径、晶型和表面电子态的影响规律，达到通过载体调控活性物种基本性能的目的。在此基础上，以苯加氢制备环己烷和环己烷氧化脱氢制备苯为探针反应，通过不同载体间，负载型与本征贵金属纳米粒子间催化性能的比较，揭示氮、硼掺杂引起的催化剂表面电子态变化对反应过程的影响，实现针对催化反应特点理性设计催化剂的目标，为新型高效催化剂的开发提供新途径。

通过碳纳米管的限域效应或表面结构调变，实现对活性物种电子态的调控来提高催化剂活性已得到广泛共识。本项目系统研究了碳纳米管表面结构，包括悬挂不饱和键缺陷、拓扑缺陷、化学掺杂缺陷和表面含氧基团，对碳纳米管表面电子态及负载的金属及金属氧化物物化性质的影响。将构建的碳基纳米管（复合物）作为苯加氢制备环己烷、环己烷脱氢制备苯、氨和甲苯氧化去除反应和电催化氧还原反应的催化剂，考察了催化剂电子态调变对催化剂性能的影响。本项目实现了根据催化反应特点，理性调控碳纳米管载体及催化活性组分电子态的目标。