金属氧化物纳米管负载贵金属型催化剂的制备及其催化性能研究

金属氧化物负载贵金属型催化剂是一种广泛应用的具有极高催化活性的材料。研究表明该类型催化剂的催化活性与金属氧化物载体的形貌和结构有密切的关系。由于金属氧化物纳米管是一类既具有碳纳米管的一维管状纳米结构，又具有纳米金属氧化物的表面电子结构特点的特殊材料，本研究将制备一系列不同金属氧化物纳米管作为载体负载Au，Pd,Pt等单一贵金属及复合贵金属催化剂；系统地考察催化剂对选择性氧化醇类化合物的反应性能。结合催化剂的微观表征，将催化活性和催化剂结构组成相关联。同时通过与常规金属氧化物以及碳纳米管为载体的贵金属催化剂的结构和反应性能比较，阐明金属氧化物纳米管的载体效应以及在该类负载贵金属型催化剂表面上的催化反应机理。本研究对于丰富负载型催化剂载体效应的研究以及开发更为高效的负载型贵金属催化剂有着较为重大的理论和实际意义。

通过细致地优化实验条件，利用水热方法成功地制得了形貌理想，管型优异的二氧化铈纳米管和二氧化钛纳米管作为基础材料。我们将其作为载体制得一系列负载Au,Pd,Pt等单一贵金属及复合贵金属催化剂；系统地考察催化剂对选择性氧化醇类化合物的反应性能。同时采用多种表征手段(XRD, XPS,SEM,TEM等)对催化剂的宏观和微观结构进行了系统表征，将催化活性和催化剂结构组成相关联。结果表明，具有纳米管状一维结构的金属氧化物纳米管作为载体可以使得负载在其上的贵金属粒子更为均一，分散，从而获得比常规金属氧化物纳米粒子更好的催化活性。但在与碳纳米管为载体的比较研究中，我们尝试了多种制备的方案，对于醇类的选择性氧化这一反应而言金属氧化物纳米管载体并没有显示出明显的优势。为了进一步的扩展金属氧化物纳米管的载体效应研究，我们也同时将金属氧化物纳米管应用到光催化方面尤其是光催化选择性氧化醇类化合物方面. 研究结果表明，具有特殊形貌结构的一维纳米管状金属氧化物由于其较大的长径比，较高的比表面积，可以快速，长程的传输电子，使得电子空穴对的寿命得以增加，从而获得了较高的光催化活性。我们的研究充分表明，金属氧化物纳米管的新颖特殊的形貌特点与其催化活性是密切相关系。