高稳定性银基复合光催化剂的制备及可见光催化降解有机污染物的研究

The development of highly efficient and stable visible light driven photocatalysts has important theoretical and practical significance, which do help to dispose industrial organic wastewater. However, the instability of the photocatalytic activity is one of the bottleneck problems which restrict the practical application of photocatalysts. And it is well known that to accelerate the separation of photo-generated carriers is an effective way to improve the stability of photocatalytic activity. Thus, in this project it is aimed at improving the stability of silver-based visible light driven photocatalysts, and a kind of silver-based visible light driven photocatalyst in nano-size will be prepared by means of using semiconductor photocatalysts SnO2 and WO3 to transfer the photo-generated electrons, or of using carbon nano-tubes (excellent electron-capture reagents) to capture the photo-generated electrons, and the factors and rules influencing the Ag based photocatalyst activity decline will be explored, and the regulatory mechanism of composite material microstructure will be researched; and the potential photocatalytic mechanism will be discussed in the reactions where the nano-sized silver compounds are used as catalyst; and finally a recyclable procedure with the nano-sized silver-based visible light driven photocatalyst to degrade organic pollutants will be worked out. In one word, the project will be of great benefit to photocatalytic industry.

开发高效稳定的可见光光催化剂是处理工业有机废水的有效途径之一，具有重要的理论和应用价值。而光催化材料活性的稳定性，又是制约其实际应用的瓶颈问题之一。提高光催化材料活性及稳定性的有效途径是如何加快光生载流子的分离效率。本项目拟以提高Ag基可见光催化剂的稳定性为目标，利用SnO2、WO3等导带位置低的半导体光催化剂、碳纳米管（优秀的电子捕获剂）加速光生电子传输或两者的有机协同方式，构建高稳定性的Ag基复合纳米可见光光催化剂，探索影响常见的Ag基光催化剂活性下降的因素及规律，深入研究复合材料微观结构的调控机制，阐明Ag基复合纳米光催化剂光催化和光腐蚀反应机理，揭示光生电子在光催化反应中的流程和转移规律，摸索Ag基复合纳米光催化剂在可见光下能循环稳定地降解有机污染物的工艺，为提高光催化材料活性和稳定性提供理论基础。

本项目针对在光催化降解反应中，银基光催化材料易被光生电子还原为金属银，造成活性下降的问题，制备了高稳定性、高可见光催化降解率的银基复合催化剂，达到从废水中清除有机污染物的目的。本项目研究主要做了三方面的工作：第一将银基光催化材料与其他导带位置较低的半导体复合，使得银基光催化材料上光生电子能转移到其他半导体材料导带上的，从而不再还原银离子；第二，将银基光催化材料与石墨烯、碳纳米管复合，这些优秀的电子捕获剂可以捕获并快速转移银基光催化材料上的光生电子；第三，制备银基等离子体光催化材料，并用Fe(III)修饰提高活性和稳定性。目前已超额完成预定的研究任务和预定目标，制备出了几种高效、稳定的银基复合型可见光光催化材料，提高了催化剂对有机废水的降解稳定性。设计合成的催化剂具有较好的应用前景，为银基材料在光催化剂和环境净化技术方面的综合利用提供理论基础和经验积累，后续的研究将可能开发出效率高、稳定性好的可实际应用的新型负载的纳米银基可见光催化剂。成果已发表在多种国内外刊物上，如：《Journal of the Chinese Chemical Society》、《物理化学学报》、《稀有金属材料与工程》、《硅酸盐学报》、《Journal of Alloys and Compounds》、《Australian Journal of Chemistry》等，发表SCI收录论文10篇，申请国家发明专利4项，已获得国家发明专利授权3项，参加国内外学术交流16人次。项目执行期间，联合培养了硕士研究生4人、本科生12人。