石墨烯/银基复合可见光光催化材料的制备与稳定性研究

Silver-based photocatalysts with visible-light photocatalytic activity are expected to have great potential in solving the environmental pollution.However, silver-based photocatalysts are easily decomposed under light illumination, which restricts their practical applications. Based on the research on the photocorrosion mechanism of various silver-based photocatalysts, this project presents the preparation of graphene/silver-based composite photocatalysts through deposition-precipitation and hydrothermal methods. The effects of graphene content on the photocatalytic activity of silver-based photocatalysts will be investigated by photodecomposition of organic contaminants under visible light. The mechanism of graphene in enhancing the photocatalytic activity and stability of composite photocatalysts as well as the separation and transfer of photogenerated charge carriers will be discussed. Surface modification and decoration on the composite photocatalysts will be performed with combination of the plasmon resonance effect of Ag nanoparticles. The synergistic effect of graphene and plasmon resonance on the photocatalytic activity will be further studied. The implementation of this project will enrich the methods for preparation graphene/silver-based composite photocatalysts and pave the way for the practical applications of silver-based photocatalysts in industrial waste water purification, laying a theoretical foundation for design and fabrication of new visible-light-driven photocatalysts with high photoactivity and stability.

具有可见光活性的银基光催化材料有望在解决环境污染问题方面发挥巨大的潜力。但是银基光催化材料见光易分解，严重制约了它的实际应用。本项目在研究各种银基光催化材料光腐蚀机理的基础上，提出通过共沉淀、水热等方法制备石墨烯/银基复合光催化材料，通过在可见光下降解有机污染物研究石墨烯的含量与光催化活性之间的内在联系。探究石墨烯提高复合光催化材料的可见光活性和稳定性的作用机制，揭示光生载流子在光催化反应过程中的分离和迁移规律。另外结合Ag纳米粒子的等离子共振效应，对复合材料进行表面修饰和改性，研究石墨烯与Ag纳米粒子的等离子效应之间的协同作用机制。本项目的实施与完成可以丰富石墨烯/银基复合光催化材料的制备方法，为银基光催化剂在工业废水净化中的实际应用提供重要的实验依据，也为设计和制备具有高活性和高稳定性的新型可见光光催化材料奠定理论基础。

具有可见光活性的银基光催化材料有望在解决环境污染问题方面发挥巨大的潜力。但是银基光催化材料见光易分解，严重制约了它的实际应用。本项目在研究各种银基光催化材料光腐蚀机理的基础上，提出通过共沉淀、水热等方法制备石墨烯/银基复合光催化材料，通过在可见光下降解有机污染物研究石墨烯对光催化材料的可见光活性和稳定性的作用机制，揭示光生载流子在光催化反应过程中的分离和迁移规律。项目执行期间，一方面，我们研究了磷酸银和碳酸银光催化材料的光腐蚀机理，以及光腐蚀对光催化材料的活性和稳定性的影响。研究结果表明，磷酸银的光催化活性随着循环次数的增加呈现出先升高后降低的规律，而碳酸银的光催化活性则随着循环次数的增加而逐渐降低。另一方面，我们制备出了一种Ag2CO3/还原氧化石墨烯（RGO）复合光催化材料，通过在可见光下降解罗丹明B的研究发现，RGO在Ag2CO3的光催化活性和循环稳定性中扮演着双刃剑的角色。RGO可以提高Ag2CO3的光催化活性，但是却降低了Ag2CO3在长时间光照下的循环稳定性。同时，我们还设计并制备出了一种梯度结构薄膜，该结构可以使光在薄膜内部的散射作用逐渐增强而被充分捕获，进而有效提高了光的利用效率。此外，我们在TiO2/MnTiO3/MgTiO3三元复合材料促进电荷转移机理研究、石墨烯/TiO2复合光阳极的制备及其增强的光电性能、石墨烯电极的制备及其增强的电化学性能等方面开展了一系列研究工作并取得了若干创新性研究成果。以上研究论文发表在Nanoscale、Applied Surface Science、Journal of Alloys and Compounds、Materials Research Bulletin、Journal of Materials Science、Physica B等多种国际著名刊物上。项目执行期间共发表标注本项目的 SCI 学术论文 7 篇，SCI影响因子总计大于23，被 SCI 引文64次，他引58次。其中，发表在Nanoscale上的论文他引达到31次，表明该研究成果具有较大的学术价值。申请了2项国家发明专利，已获得国家发明专利授权1项。本项目的完成丰富了石墨烯/银基复合光催化材料的制备方法，为银基光催化剂在工业废水净化中的实际应用提供了重要的实验依据，也为设计和制备具有高活性和高稳定性的新型可见光光催化材料奠定了理论基础。