二维过渡金属硫族化合物薄膜中与缺陷相关的发光机理研究

Transition metal dichalcogenides (TMDs), new 2D materials with the common formula of MX2（M=Mo，W，X=S，Se）, have being attracted great interests for their extraordinary optical and electronic properties. It is important to study the influence of the defects on their optical properties since TMDs’ optical and electronic properties can be heavily affected by the defects on their surfaces for their inert surfaces. Here we will have a nanoscale investigation on the defect-dependent optical properties of TMDs with the combination of scanning tunneling microscope (STM) and ultrafast laser. TMDs monolayers will be prepared by chemical vapor deposition (CVD) and molecular beam epitaxy (MBE). Under the radiation of an ultrafast laser, STM observation will be performed on the samples with defects in ultra-high vacuum. The atomic structures of the defects will be analyzed by the combination of the atomic resolution STM images and DFT calculation. Meanwhile, the distribution of the activated carries by laser on the surface will be studied by scanning tunneling spectroscopy (STS) maps. Furthermore, by streak camera, the decay time for the samples with defects will be obtained. The mechanism for the defect-affected photoluminescence will be interpreted by the combination of the above results. Our work will give important knowledge to enhance the optical properties of TMD. Furthermore, the understanding of the mechanism for defect-related photoluminescence of TMD will do much good to the preparation of optoelectronic devices.

以MoS2为代表的新型二维原子晶体半导体材料，由于其优异的光电性能，近年来受到了广泛关注。由于该系列材料表面是没有悬挂键的惰性结构，表面缺陷会严重地影响其光电性质，因此研究该类材料的缺陷对于光学性质的影响非常重要。本项目计划在纳米尺度下研究新型二维原子晶体中缺陷对材料发光性质的影响。在化学气相沉积法和分子束外延法合成的二维原子晶体材料上，通过扫描隧道显微镜和第一性原理计算确定其缺陷结构。并且在超快脉冲激光辐照下进行扫描隧道谱图扫描（STS Mapping），得到光致发光过程中微区载流子分布和辐照前后微区载流子分布的变化，结合瞬态光谱法测量得到的发光过程中的载流子寿命，建立缺陷对二维原子晶体薄膜发光影响的物理模型，阐明缺陷对发光影响的物理机理。该项目的完成将给改变缺陷结构和浓度、提高TMDs薄膜的光学性能提供重要的物理基础，为二维原子晶体光电器件的研制提供重要的参考依据。

以MoS2为代表的新型二维原子晶体半导体材料，由于其优异的光学和光电性能，合适的禁带宽度，被认为在光学和光电器件领域有着重要的潜在应用。这类三明治结构材料外层的卤素原子处于饱和状态，其表面不存在悬挂键，因此该类材料的缺陷将改变其表面的电子能带结构，进而严重地影响其光电性质，所以研究该类材料的缺陷对于光学性质以及光电器件的影响就成为一个重要的课题。. 本项目通过化学气相沉积法和分子束外延法在不同的衬底上（石墨，碳化硅，二氧化硅/硅和云母等）合成了一系列具有不同堆垛结构和缺陷结构的层状过渡金属硫族化合物。在此基础上，对制备得到的二维过渡金属硫族化合物进行了充分表征：通过AFM，PL和Raman对样品的层数和结晶质量进行表征，同时通过HRTEM、CS-STEM和STM等分析手段在原子尺度对不同样品的结构和电子能带结构进行表征，并且通过条纹相机得到了样品的微区瞬态荧光光谱，通过超快泵浦探测系统得到其微区瞬态吸收谱和动力学行为，与此同时，制备了基于二维异质结的光电探测器并测试其光电性能。在上述详细表征的基础上，建立原子模型，结合理论计算分析了二维过渡金属硫族化合物原子结构，特别是缺陷的原子结构，对于其电子能带结构和光学与光电性能的影响。分析表明，二维过渡金属硫族化合物边缘的缺陷位置可成为其取代反应的起始点，取代以后形成的应力将控制整个取代反应的进程，因而可以据此而设计新的异质结合成方式；缺陷可以影响其上层原子的堆垛方式，进而强烈的影响材料的电子态密度，同时通过缺陷控制合成材料的堆垛结构，可改变其光学性能和非线性光学效应；通过生长异质结的方式改善界面结构，降低界面缺陷密度，可以大幅的提高基于异质结的光电探测器的光电性能。该项目的完成将为加深对缺陷结构和浓度与TMDs薄膜的光学和光电性能关系的理解提供实验和理论基础，为二维原子晶体光电器件的研制提供重要的参考依据。.