二维过渡金属硫族化合物中杂质和缺陷的表征、引入及其对物理特性的影响

Two dimensional semiconductors like transition metal dichalcogenide (TMD) exhibits many unique physical properties such as strong quantum confinement, spin-orbit coupling, Column interaction, excitonic emission, valley contrast etc. In this proposal, we propose to focus our research on the less touched but very important topic of 2D TMD – origin of defects and their influence on physical properties of 2D TMD. By combining micro-Raman/Photoluminescence (PL) spectroscopy and atomic level high resolution transmission electron microscopy, we will conduct point to point study of as-grown and as-exfoliated samples and reveal the origin of defects. To understand native doping mechanism, especially for samples prepared by chemical vapor deposition (CVD), we propose to build up a small CVD chamber which is able to be integrated with a Raman/PL microscope. Using this home-built system, we will in-situ growing measurements and investigate the doping mechanism. To dope 2D TMD with control, we will adapt ionic/molecular doping methods and further develop in-situ growing doping technique. Finally, we will build field effect transistors (FETs) based on single layer TMDs and conduct in-situ low temperature, electric-field, magnetic-field, polarization PL. Through these measurements, effects of defects on physical features of 2D TMD will be uncovered. The success of this project will certainly pave a path to deep understanding new properties, new physics and new applications of 2D semiconductors.

以单层过渡金属硫族化合物为代表的二维半导体晶体材料在二维尺度内展现出强量子限域效应、强自旋-轨道耦合、强库伦交互作用、强激子效应、独特谷间差异等多种物理特性。本项目拟集中研究二维过渡金属硫族化合物中尤为重要，但尚缺乏系统研究的课题 - 杂质和缺陷态的属性及其对二维过渡金属硫族化合物物理特性的影响。结合显微拉曼/荧光光谱和原子级别高分辨电镜对样品进行点对点的测量，指认杂质或缺陷的种类、分布等。并通过使用拟搭建的原位生长腔体，进行原位生长过程的拉曼/荧光光谱测量，从而阐明掺杂机制。通过表面吸附或生长阶段引入掺杂元素实现对样品的可控掺杂。构建基于单层过渡金属硫族化合物的场效应管，使用原位（低温、电场、磁场、偏振等）荧光光谱与其它检测技术的结合揭示杂质和缺陷态对二维半导体晶体物理特性的影响。本项目所开展的研究必将为深入理解二维半导体晶体新特性，发掘二维体系中新物理，开发新应用提供理论和实验的基础。

我们主要研究的是二维半导体材料（如过渡金属二硫化物（TMD））中缺陷的来源，及其对材料物理性能的影响。这些二维半导体材料具有许多独特的物理性质，如强量子限制、自旋轨道耦合、库仑相互作用、激子发射、谷对比等。而这些性质预计都是受材料中缺陷的影响。为了对二维半导体材料中的缺陷特征进行研究，我们使用了拉曼光谱、光致发光（PL）光谱和光电流测试的方法对化学气相沉积生长及机械剥离的样品进行研究。在这些研究过程中，我们在双层二维过渡金属二硫化物中观察到具有堆叠依赖性稳健的谷对比效应，且在六方氮化硼上的二维过渡金属二硫化物中发现内在激子发射和谷塞曼分裂。此外，我们还表征了单层石墨烯及AB堆垛的双层石墨烯中光电流的载流子密度和光偏振的依赖性。这些都是研究二维半导体材料中由缺陷诱导的物理学的重要步骤。为此研究，我们建立了化学气相沉积（CVD）系统来生长二维过渡金属二硫化物，并购买了用于机械剥离的晶体和基质。同时，我们还购买了一些部件材料用于拉曼、PL和光电流测试以及必要的器件制造。因此在我们现在正进行的工作中，可以通过上述的测试方法在器件中监测二维过渡金属二硫化物中存在的缺陷，从而可以鉴别有无缺陷的样品和器件。这些是我们生长材料、制作器件和测试方法的主要优势。