功能化氧化石墨烯催化剂制备过程中的界面作用及其调控机制与催化性能相关性研究

Usually, functional graphene oxide catalyst is prepared using silane coupling agent, which is one of the most commonly used method. There are the action of solid-liquid interface between graphene oxide and solvent as well as graphene oxide and solute in the process of grafting. The interaction and adjusting mechanism of solid-liquid interface play a key role in the process of grafting, which affect directly the amount of silane coupling agent grafted on graphene oxide. In this project, the role of solvent in the interaction and adjusting mechanism of solid-liquid interface will be investigated. Effect of properties of graphene oxide on the interaction and adjusting mechanism of solid-liquid interface will be studied. Moreover, the correlation between the performance of catalyst and the interaction of solid-liquid interface will be investigated. Base on the above studies, the correlation between performance of functional graphene oxide catalyst and interaction of solid-liquid interface will be revealed. The project will have scientific significance and lay a theoretical basis for preparing functional graphene oxide catalyst by silane coupling agent grafted on graphene oxide.

利用硅烷偶联剂是制备功能化的氧化石墨烯催化剂最常用和有效的方法之一。在嫁接过程中，存在着GO与溶质（硅烷偶联剂）、GO与有机溶剂间的界面作用以及溶质与有机溶剂分子间作用，固-液界面作用和调控机制是影响硅烷偶联剂在GO表面的嫁接量的关键因素。在本项目研究中，研究有机溶剂在构筑固-液界面中的作用和调控及机制，研究氧化石墨烯的性质对固-液界面作用和调控机制，研究固-液界面作用和调控机制与制备的功能化氧化石墨烯催化剂性能之间的相关性研究等。通过这些研究，揭示固-液界面的作用与调控机制与功能化氧化石墨烯催化剂性能相关性。对于氧化石墨烯嫁接硅烷偶联剂制备催化剂过程以及其它相关的氧化石墨烯功能化过程，该研究具有指导意义，并奠定相关的理论基础。

通过改性的氧化石墨烯（GO）制备了各类Pickering乳液催化体系。研究了GO的性质对Pickering乳液固-液界面的调控机制，并研究固-液界面作用和调控机制与改性的GO所制备的Pickering乳液体系催化性能之间相关性。其中，（1）将Pd纳米粒子负载在硅烷改性的GO上制备了具有双功能界面性质的Pickering乳液，并用于水介质中的催化加氢反应，该催化体系在肉桂醛加氢中展现出良好的催化活性。（2）将聚乙二醇和有机胺嫁接到GO表面，制备了双功能的Pickering乳液催化体系，该催化剂对碘化钠与溴辛烷亲核取代反应有良好的催化活性。（3）用有机硅烷对胺功能化的GO进行改性，制备Pickering乳液催化体系,室温下高效催化Knoevenagel反应。以上研究结果发现，GO表面的性质与所制备的Pickering乳液的类型、液滴的尺寸、密度及分布密切相关，小的液滴尺寸、高的密度以及窄的分布的Pickering乳液具有良好的催化活性。此外，通过调控固-液界面间的相互作用，制备了其它一些改性的GO催化剂，如新型三相催化剂、温敏性智能界面的Ru/GO催化剂等。通过以上研究，揭示了固-液界面作用及其调控机制与改性的GO所制备的Pickering乳液催化体系的性能之间的相关性，建立了以水为溶剂构建绿色高效的Pickering乳液催化体系方法，并为工业应用提供了理论依据。