银纳米粒子与土壤胶体的共迁移机制及转化过程特征

Soil colloid is very important to the transport and transformation of engineered nanoparticles in the environment. Nanoparticles can be attached onto soil colloids due to surface charge, extremely large specific surface area, soil solution chemistry, and the association between two particles. Soil colloids might act as carriers facilitating the transport of nanoparticles in soil, thus influence the transport and transformation processes of nanoparticles and increase the potential risk of groundwater contamination. This project proposal aims to deduce the attachment-detachment and the facilitated transport of silver nanoparticles by soil colloids under key physicochemical factors, especially the mechanisms of co-transport of silver nanoparticles and soil colloids. Additionally, the microstructure of the interaction between nanoparticles and environmental media will be studied using trace analytical techniques and electron microscope. Based on experimental results, co-transport of silver nanoparticles and soil colloids will be described by the use of HYDRUS computer code to quantitatively assess the potential mechanisms. This information is needed for soil management and remediation of particulate pollutants.

土壤胶体对于人工纳米粒子在环境中的迁移转化行为起着至关重要的作用。胶体可通过其带电性、极大的比表面积等理化性质、土壤溶液的化学特性和颗粒物之间的相互作用使纳米粒子附着其表面，并作为载体促进纳米粒子在土壤中移动和扩散，该共迁移行为影响着纳米粒子迁移和转化的过程特性，增强对地下水污染的潜在危害。本课题拟进行研究不同理化条件下土壤胶体对银纳米粒子的附着-解附作用和协助迁移行为，探索土壤胶体与银纳米粒子共迁移行为的理化因素、控制条件，以及相应的影响机制；通过痕量检测和电镜观测等技术，对银纳米粒子的理化状态以及与环境介质的相互作用形式进行微观检测，获取其在土壤中的形态特征、分布、与胶体间相互结合的行为特性；在充分实验数据基础上，采用HYDRUS软件对纳米粒子和土壤胶体共迁移行为进行模拟，以揭示和预测土壤胶体对于银纳米粒子在环境中的归趋的影响和关键机制。研究结果将对颗粒污染物土壤环境治理提供理论依据。

本项目以人工纳米材料在多孔介质中迁移的影响机制为主要研究对象，考察了环境理化条件（如离子强度、pH、纳米颗粒初始浓度、介质粒径、介质表面特性等）和土壤胶体的存在对纳米粒子迁移、滞留和释放过程的重要影响，并探讨了土壤胶体与银纳米粒子（AgNPs）的共迁移行为。该研究通过综合考虑纳米颗粒表面特性、它们在水环境中的团聚行为、介质表面结构和化学异质性、纳米材料结构（如片状氧化石墨烯）及其与相互作用介质的空间方位等因素，结合扩展的胶体稳定理论（XDLVO）相互作用能计算、滞留和释放实验以及模型应用，深入探讨了环境理化条件对纳米颗粒滞留和释放的复合效应及关键机制。研究结果表明，这些因素主要通过改变纳米颗粒之间以及纳米颗粒与介质之间的相互作用能（初级势阱、次级势阱和能量势垒）和产生不同程度的阻隔、熟化和阻塞等效应，从而对纳米颗粒在介质中的迁移行为产生重要影响。土壤胶体的存在，对土壤表面性质产生修饰作用，进而影响AgNPs的迁移。此外，多孔介质体系理化条件发生改变，如介质表面阳离子交换作用和离子强度降低等情况，土壤胶体可从固相释放到液相中并可吸附纳米颗粒和协助其迁移。尺寸较小的土壤胶体组分（0.1-0.45 µm）为AgNPs提供大量沉积位点。研究结果为揭示颗粒污染物环境行为、评估其生态风险以及发展土壤和地下水污染防治技术、水体悬浮颗粒物去除技术等提供理论依据。