滑弧放电合成纳米晶TiO2光催化剂及其等离子体特性研究

Gliding arc discharge, being a novel technique for generating atmospheric-pressure plasma, is characterized by a fast transition from an initial quasi-thermal stage to a non-thermal stage, possessing high electron density and relatively low gas temperature. Gliding arc plasma (warm plasma) combines the advantages of both thermal and cold plasmas, which makes it look more and more promising for many applications. In this project, gliding arc synthesis of nanocrystal TiO2 photocatalysts and its plasma characteristics are to be studied. The effects of high-voltage power source, configuration of electrodes and reactor and processing conditions will be investigated. Using electrical measurement, temporally resolved imaging, temporally resolved optical emission spectroscopic diagnostics and online analysis of stable species, the characteristics of gliding arc plasma and the reaction mechanism of TiO2 synthesis will be clarified. A novel gliding arc plasma technology for fast and efficient synthesis of nanocrystal TiO2 photocatalysts will be developed. One-step synthesis of visible-light active N-, C-doped TiOx photocatalysts by gliding arc plasma will be explored.

滑弧放电作为一种新型的大气压等离子体发生技术，其放电特征是由起始的准热阶段快速转变为非热阶段，具有高的电子密度和较低的气体温度。滑弧放电等离子体（暖等离子体），兼具热等离子体和冷等离子体的优点，应用前景广阔。本项目拟开展滑弧放电合成纳米晶TiO2光催化剂及其等离子体特性的研究，考察高压电源、电极与反应器结构以及工艺条件对滑弧放电等离子体合成TiO2光催化剂的影响规律；通过电学测量、时间分辨成像、时间分辨的发射光谱诊断以及稳定物种的在线分析，阐明滑弧放电等离子体特性与合成TiO2光催化剂的反应机理；开创一种快速、高效合成纳米晶TiO2光催化剂的滑弧放电等离子体新技术；探索滑弧放电等离子体一步合成N、C掺杂的TiOx可见光催化剂。

滑动弧放电作为一种新型的大气压等离子体发生技术，其放电特征是由起始的准热阶段快速转变为非热阶段，具有高的电子密度和较低的气体温度。滑动弧放电等离子体（暖等离子体），兼具热等离子体和冷等离子体的优点，应用前景广阔。本项目采用空气作为放电气体和钛酸四异丙酯（TTIP）作为Ti前驱物，由交流滑动弧等离子体合成了纳米晶TiO2光催化剂，考察了等离子体能量密度对纳米TiO2的晶相组成、晶化度、比表面积、粒径、颗粒形貌及紫外光催化活性的影响。特别地，采用涡流滑动弧空气等离子体一步快速（毫秒级）制备出高度晶化的介孔纳米晶TiO2。研究了不同频率的交流高压下电压和电流波形特征，建立了交流滑动弧放电的三个无量纲因子：熄灭时间因子 (ψ)、电流滞后因子(δ) 和热滞后因子(χ)。另外，以氮气代替空气作为滑动弧等离子体的放电气体，通过调控氧气与TTIP的摩尔比值(O2/TTIP)，一步制备出碳掺杂的TiO2可见光催化剂。当18 ≤ O2/TTIP 比值在18 – 36范围内，所合成的碳掺杂TiO2样品的锐钛矿相含量约保持在70 wt%，比表面约为40 - 50 m2/g，带隙能约为2.7 eV，其具有增强的可见光吸收与可见光催化降解甲基蓝活性。当O2/TTIP = 27时，所合成的灰色样品具有最大的Ti3+和氧空位含量，因而可见光活性最高。由此发展了一种简便、快速、高效合成纳米晶TiO2光催化剂的滑动弧放电等离子体新技术。. 为解决氧化钛基光催化剂可见光活性问题，采用氧等离子体活化创制了活性显著高于常规热活化的Au/TiO2可见光催化剂，并阐明了氧等离子体活化的Au/TiO2可见光催化剂的特性。以光催化氧化脱除空气中甲醛污染物为代表，创建了包含动力学特征常数、光强和湿度影响因子在内的最全面的气-固光催化反应表观动力学方程。