大气压脉冲放电冷等离子体再生负载型纳米金催化剂

负载型纳米金催化剂在环境温度和湿度下，可将CO完全催化氧化为CO2。这使其成为防毒面具和室内空气质量改善等环境方面应用中的一个理想催化剂。但其推广应用的一个严重障碍是，在反应过程中金催化剂因其表面累积的碳酸盐物种而容易失活。常规的热处理再生，有可能使纳米分散的金粒子聚集长大而造成不可逆失活。本项目拟采用大气压脉冲放电冷等离子体，实现纳米金催化剂的失活再生研究。利用发射光谱、质谱和FT-IR光谱等手段，对等离子体再生过程进行原位诊断和在线监测，研究纳米金催化剂表面的失活物种在等离子体作用下的演变以及等离子体再生反应速率与基本过程，探讨纳米金催化剂的冷等离子体再生机理，优化其调控因素，开创一种纳米金催化剂的等离子体再生新技术。

本项目采用沉积沉淀法制备纳米金催化剂，考察了湿度对室温氧化脱除空气污染物CO反应中诱导期、初活性和失活速率的影响，并通过XPS、TEM/HRTEM、FTIR和H2-TPR等技术对反应前后催化剂的物理化学性质进行了分析。结果表明：Au/CeO2催化剂存在诱导和失活两个阶段。与干气相比，水含量为0.58%时，Au/CeO2的诱导期大大缩短；随着水含量进一步增加，其诱导期缓慢缩短。当水含量为0.74%时，Au/CeO2具有最高的初活性。原位漫反射红外光谱研究表明，H2O促进了中间物种[COOH]s的形成与消耗，因此Au/CeO2的初活性提高。在湿气中，Au/CeO2存在快速失活和慢速失活两个阶段；而在干气中，只存在慢速失活。Au/CeO2的诱导期是由氧化态金引起的, 同时提出了Au/CeO2在干气和湿气中诱导期形成的机理。. 为解决纳米金催化剂在CO氧化反应中易失活问题，研究了大气压介质阻挡放电等离子体对其原位再生。纯氧放电可完全再生失活的金催化剂，但放电气体中N2的存在引起金催化剂额外毒化。通过放电气体产物的在线分析与催化剂表征，阐明了这种使金催化剂额外毒化的表面物种[NOy]s的形成机理。等离子体再生前后金粒子的透射电镜观测结果，排除了额外毒化是由粒子尺寸和形貌变化引起的这种可能。. 进一步地，为替代纯氧等离子体，实现了一种湿空气等离子体简单、实用、高效原位再生纳米金催化剂。采用模拟空气(20% O2 + 80% N2)作为放电气体，湿等离子体由于水汽的重要贡献展现了高效的再生性能。经过5 min的再生，水含量2.77%的湿等离子体再生度高达98%，而干等离子体低至-29%。通过催化剂表征、放电特性分析与放电产物在线分析，揭示了水汽的贡献机理。水汽的存在，不仅加速了催化剂表面碳酸盐物种的分解，同时抑制了氮氧化物物种的生成。最后，采用普通空气代替模拟空气，进行了长时间反应失活的金催化剂再生和循环次数的考察，确证了空气等离子体是一种简单、高效、有前景的纳米金催化剂再生技术。