介质阻挡放电等离子体协同TiO2光催化剂分解CO2研究

Fossil fuels such as oil and coal have become the major energy of the world since the industrial revolution, but large-scale exploitation and utilization of fossil fuels promotes the development of the human society, it also brings serious environmental problem. Emission of CO2 from fossil fuels combustion is one of the major cause for global warming. How to effectively control CO2 emission, has become one of the strategic global subject. In order to achieve the aim of economic and enviromental coordinated development and achieve resourceful utilization of CO2, high efficient and cheap method to decompose CO2 is necessary. A basic study on the decomposition of CO2 by the collaborative treatment of DBD plasma and photocatalysts TiO2 is intend to carried out. The study included the design of plasma reactors, the screening of the reactor material and the electrodes material, and the optimization of plasma discharge parameters; the preparation and modification of millimeter-scale TiO2 spheres and the preparation of supported photocatalysts TiO2; the CO2 treatment effect of synergetic reaction of DBD plasma and catalysts with the change of preparation methods and reaction conditions; synergetic effects between DBD plasma and photocatalysts for CO2 decomposing; the role and contribution of DBD plasma, photocatalytic reaction and synergetic reaction of DBD plasma and photocatalysts in the decomposition of CO2. The research can provide scientific basis to the decomposition of CO2, can lay the foundation for industrialized application, and can contribute to the atmospheric environmental improvement.

自工业革命以来，煤、石油等化石燃料已成为世界能源的主体，但化石燃料燃烧释放的CO2是造成全球气候变暖的元凶之一。有效控制CO2排放已成为全球战略课题之一。为降低CO2对环境的污染，实现CO2资源化利用，本项目拟开展介质阻挡放电(dielectric barrier discharge, DBD)等离子体协同TiO2催化CO2分解研究，包括控温式等离子体装置的设计、反应器材质和电极材质的筛选以及等离子体放电参数的优化；毫米级球形TiO2的制备、改性及负载型TiO2催化剂的制备；DBD等离子体与TiO2协同处理CO2反应过程中制备方法和反应条件对CO2分解率的影响；等离子体光催化分解CO2反应的协同作用研究；探究DBD等离子反应、催化反应和等离子体光催化协同反应在CO2分解过程中各自所起的作用和贡献。本研究可为分解CO2提供科学依据，为工业化应用奠定基础，为地球大气环境改善做出有价值的贡献。

有效分解CO2是降低碳排放量，实现碳资源化的有效途径之一。针对目前全球范围内温室气体CO2的大量排放，无论从生态平衡的环境控制，还是从碳资源的利用等方面，本项目通过低温介质阻挡放电（DBD）等离子体催化技术开展了分解CO2研究并取得了相关结果。首先设计了控温式DBD反应器，筛选并制备了光催化剂TiO2小球、TiO2/γ-Al2O3小球和BaTiO3/γ-Al2O3小球（粒径均为1.5-2mm），优化反应条件，实现了CO2的有效分解。在纯DBD环境下CO2的分解率为26.1%，填充三种光催化剂小球则分解效率可达30-35%。在深入研究的过程中，项目组成员获得了一些效果非常好的填充介质材料如ZrO2小球以及复合氧化物CeO2-TiO2、ZrO2-TiO2和CeO2-ZrO2小球，在最优反应条件下，四种介质材料均可实现CO2的高效分解，其中CeO2-ZrO2复合材料使CO2分解率最高可达63.0%。另外意外研究发现，将具有良好导电性的网状金属泡沫材料（泡沫金属Fe、Cu、Ni、Ti和Al）填充在DBD放电区，可以使CO2快速分解（分解率35%左右），虽然这类材料催化下CO2分解率不够高，但是放电非常稳定且均匀。综上所述，将催化材料填充在等离子体放电区会显著提高CO2的分解效率，说明填充材料和DBD等离子体在CO2分解过程中发挥了相互协同作用。本项目的开展可以实现CO2的高效分解，为降低CO2排放量，使CO2快速、高效转化成碳资源提供了新的途径，具有一定的潜在应用价值。