冷等离子体处理Au/TiO2可见光催化剂及其脱除室内空气中甲醛的反应性能

Supported Au/TiO2 is a very promising visible-light (VL) photocatalyst, because it has strong visible-light absorption via surface plasmon resonance (SPR) of Au nanoparticles. However, an especially effective low-temperature treatment method for preparation of Au/TiO2 VL photocatalysts is needed. Cold plasma has electron temperatures higher than 10,000 K and gas temperature as low as room temperature. Therefore, cold plasma as a unique low-temperature treatment method of Au/TiO2 VL photocatalysts and the performance of plasma-treated samples in formaldehyde removal from indoor air are to be studied in this project. The effects of electrode configuration in plasma treatment chamber, electric discharge parameters, and processing conditions of plasma treatment will be investigated. Combining optical emission spectra diagnostics and on-line analysis of mass spectra and FT-IR spectra, the underlying mechanisms for the plasma action on the support surface and Au species and the control factors in performance of VL photocatalytic oxidation of formaldehyde on Au/TiO2 will be clarified. Thereby, high-performance Au/TiO2 VL photocatalysts will be achieved.

负载于TiO2载体上的纳米Au粒子因具有表面等离子共振效应而高效吸收可见光，被视为一种极具发展前景的可见光催化剂。然而，制备高效的Au/TiO2可见光催化剂需发展一种特别有效的低温处理方法。冷等离子体具有高达10,000 K以上的电子温度和低至室温的气体温度，因此本项目基于冷等离子体这种新型独特的低温处理方法，拟开展Au/TiO2可见光催化剂的冷等离子体处理及其脱除室内空气中甲醛反应性能的研究。研究等离子体处理室电极结构、放电参数以及等离子体处理工艺条件对Au/TiO2可见光催化剂性能的影响规律，结合发射光谱、质谱和FT-IR光谱等手段对等离子体处理过程的原位诊断和在线分析，阐明载体表面与Au物种的等离子体作用机制，揭示Au/TiO2可见光催化氧化甲醛反应性能的决定因素，并由此研发高性能的Au/TiO2可见光催化剂。

负载于TiO2载体上的纳米Au粒子因具有表面等离子共振效应而高效吸收可见光，被视为一种极具发展前景的可见光催化剂。然而，制备高效的Au/TiO2可见光催化剂需发展一种特别有效的低温处理方法。冷等离子体具有高达10,000 K以上的电子温度和低至室温的气体温度，因此本项目基于冷等离子体这种新型独特的低温处理方法，开展了Au/TiO2的冷等离子体活化处理及可见光催化氧化模拟空气中甲醛反应性能的研究。分别以Degussa公司的P25和自制的羟基化无定形TiO2（AmT）作为载体，采用浸渍-氨洗法制得Au/P25和Au/AmT待处理样品。采用不同气氛的大气压介质阻挡放电等离子体，在优化的放电条件下对它们进行了活化处理。.对于Au/P25样品，氧等离子体活化明显优于氢等离子体。氧等离子体活化使Au/P25表面含有大量的表面氧，促进了甲醛在催化剂上的吸附以及表面电荷在Au与载体界面的转移，加快了其中的速率控制步骤（甲酸盐氧化为碳酸盐以及碳酸盐的分解），从而增强了氧等离子体活化的Au/P25在可见光催化氧化甲醛反应中的活性。.对于AmT样品，氢等离子体活化的活性最高，比氧等离子体活化的活性高一个数量级。氮等离子体活化的与未活化的Au/AmT样品都没有活性。因AmT载体表面含有大量的羟基，故浸渍-氨洗法制备的Au/AmT样品上发现了相当量的残留氨及其在等离子体活化过程中的衍生物种。它们对Au/AmT可见光催化活性具有明显的抑制效应。.为使Au/AmT样品避免残留氨及其衍生物种的影响，采用NaOH沉积沉淀法制得Au/AmT样品，考察氢、氧等离子体的活化。与Au/P25截然不同的是，氢等离子体活化的Au/AmT活性，约为氧等离子体活化样品的4倍。最后，阐明了等离子体气氛和载体性质对Au/TiO2活化的影响机制。