金属微纤复合分子筛膜催化材料的制备与应用基础研究

The preparation of enhancing mass and heat transfer gradient microfibrous entrapped zeolite membrane composite catalysts and the oxidation reaction mechanism and reaction kinetics of VOCs in the structured fixed bed are involved. Firstly, prepare the gradient porous sintered metal fiber with adjustable voidage and strength by wet layup papermaking and sintering process, screen the suitable surface modification method for sintered metal fiber, synthesize ZSM-5 zeolite membrane on the surface of modified sintered metal fiber by secondary growth method. Secondly, prepare high selectivity gradient sintered microfibrous zeolite membrane composite catalyst by selecting the suitable catalyst preparation methods and Fe/Cu/Mn as active substances, optimize the preparation process parameters by a variety of characteristics techniques. Finally, investigate the catalytic combustion kinetics of low concentration VOCs, reaction selectivity, catalytic reaction mechanism in sintered metal microfibrous zeolite membrane composite catalysts and the deactivation mechanism of the catalyst, find the way how to enhance mass and heat transfer in the structured fixed bed, set up the design and scale-up approaches for the structured fixed bed according to the research fundamental on catalytic combustion of low concentration VOCs.

本项目拟研究低浓度VOCs在具有强化传质传热特性的金属微纤复合分子筛膜催化材料所构成的结构化固定床上的催化燃烧机理和反应动力学。首先，通过湿法造纸和烧结工艺技术制备空隙率和机械强度可调的纸状不锈钢金属微纤复合多孔材料，在表面改性基础上，采用二次生长法，在金属微纤复合多孔材料内表面上合成具有不同硅铝比的梯度金属微纤复合ZSM-5分子筛膜，采用浸渍法或离子交换等方法，以Fe、Cu和Mn等为催化剂活性物，制备一种高选择性金属微纤复合分子筛膜催化材料，优化其最佳制备工艺技术；再以空气中低浓度VOCs(如甲苯/异丙醇)的脱除为研究对象，探讨VOCs在金属微纤复合分子筛膜催化材料上的反应选择性、催化活性、催化燃烧反应动力学、催化反应机理、失活机理与再生。最后，研究由金属微纤复合分子筛膜催化剂所构成的结构化固定床催化反应器的强化传质传热机理，探讨结构化固定床反应器设计技术基础和模拟放大方法。

该项目研究了低浓度VOCs在纸状梯度金属微纤复合分子筛膜催化材料上的催化燃烧性能。通过湿法造纸和现代烧结工艺制备了不锈钢多孔微纤载体，经过表面改性后，分别采用二次生长法和原位水热合成法制备了微纤复合ZSM-5、Beta和LTA分子筛膜；采用浸渍法和化学气相沉积将过渡金属如Co、Mn、Cu等活性组分负载在分子筛膜上形成不锈钢微纤复合分子筛膜催化材料。分别以异丙醇、丙酮为研究对象，研究了低浓度VOCs在基于微纤复合分子筛膜催化材料的结构化固定床反应器上的催化燃烧性能，实验结果表明：床层压降可显著降低近90%左右；同时VOCs的反应转化温度较颗粒固定床反应器相比显著降低，显著提高了反应接触效率。