双等离子体法制备碳基纳米复合材料及其储锂性能研究

高容量的锂离子电池负极材料的开发对于提高锂离子电池储能密度具有重要意义。但高容量的材料如硅和锡由于在充放电过程中体积变化很大，因此循环性差。本课题通过设计碳包覆型纳米复合结构，利用碳缓冲充放电过程中的体积变化，提高硅和锡的循环性能，获得高性能的锂离子电池负极材料。本课题在复合材料制备中引入等离子体这一高效的反应介质，特别是针对复合材料的形成特点，提出了新型的双等离子体反应技术，利用两个能够独立控制的等离子体区域分别实现硅、锡纳米颗粒的生成和碳层的包覆，能够实现对硅、锡颗粒的尺寸和结晶性、碳包覆层厚度和形态等复合结构性能的灵活调控。双等离子体的设计将复合结构形成的两个步骤在空间和时间上有效的分隔开，在复合结构制备中具有广泛的通用性。本课题的研究不仅能够有效的促进高性能锂离子电池负极材料的开发，对于等离子体合成技术的创新，特别是在复合纳米材料的制备中的应用也具有重要意义。

摘要.Si、Ge、Sn等合金型锂离子电池负极材料具有高容量，但在充放电过程中体积变化大，故循环性能差。利用碳对合金型负极材料进行包覆是获得高容量、高稳定性新型负极材料的重要策略。传统化学方法在碳包覆金属复合结构制备中存在步骤多、可控性差等不足。本项目发展了一种基于等离子体技术的新型制备方法，实现了碳包覆型合金型负极材料的可控制备，在锂离子电池负极材料中得到成功应用。.项目的主要成果包括以下三个方面.1、.成功研制了新型双等离子体反应器。首次将磁控溅射和电感耦合等离子体（ICP）集成到一个反应器中，通过磁控溅射产生组分一的纳米团簇，在ICP区域产生组分二完成复合，实现了两组分的独立控制，为二元复合材料可控制备提供了理想的平台。.2、.实现了碳与合金型负极材料E（E = Si、Ge、Sn）复合结构的可控制备，获得了高容量、高稳定性的锂电池负极材料。通过等离子体参数的控制，实现了对E/C二元复合体系组分和活性成分E颗粒尺寸的调控，掌握了调控机理和方法，系统研究了上述结构参数对电极性能的影响，为复合结构电极的设计提供了指导。.3、.发展了等离子体反应中碳前躯体活性的调控方法。通过使用气态碳源CH4以及固态碳源石墨，获得了具有不同结构和碳形态的复合材料，通过碳前躯体活性的调节，在具有强烈化合物形成趋向的二元体系中提高了二元复合物的选择性。.在项目执行期间，发表相关SCI论文8篇，授权中国发明专利1项，申请中国发明专利1项，2位参与项目的研究生获得博士学位，项目负责人晋升副高职称。双等离子体反应器已成为高度可控的复合材料制备平台，将对系统研究二元复合材料的可控制备和构效关系产生持续的影响。