以SiAlON陶瓷-玻璃为中间层连接氮化硅陶瓷的工艺与机理研究

耐高温氮化硅陶瓷接头研究对于获得尺寸大、形状复杂、应用环境恶劣的试件具有重要意义。本项目通过改变RE-Si-Al-O-N(RE代表稀土，以下同)体系焊料中的稀土类型优化其成分、提高玻璃液相对陶瓷润湿和铺展的同时，促进SiAlON相在焊缝中形成，实现以陶瓷-玻璃为中间层连接氮化硅陶瓷，连接过程中，利用SiAlON相的形成达到减少焊缝中玻璃相的目的，解决玻璃相软化导致氮化硅接头高温性能下降的问题。系统研究焊料成分、焊接工艺参数及后期连接热处理对接头微观组织与力学性能的影响规律，建立连接模型，结合界面反应热力学与动力学计算，揭示连接过程中界面反应产物溶解-析出机制，在理论基础上改善和优化连接。通过对氮化硅接头高温强度、抗热震及氧化行为研究，揭示其高温损伤机理，最终获得性能优良的耐高温氮化硅接头。

采用与母材成分相似、性能相近的焊料进行连接，有利于减少热及物理化学性能不匹配等问题。本项目选用RE2O3-SiO2-Al2O3-Si3N4混合粉末原位生成氧氮玻璃中间层或β-Sialon/玻璃中间层连接Si3N4陶瓷。接头均由陶瓷、氧氮玻璃中间层及靠近焊缝的陶瓷扩散区三部分构成，而且在焊缝中有β-Sialon生成。当采用RE-Si-Al氧氮玻璃焊料时，Ar气氛下，母材略有分解，焊缝内存在孔洞，连接强度较同样气压下N2气氛低；使用含Lu氧氮玻璃时，接头性能略低，使用含Nd玻璃焊料，无法实现有效连接，使用含Y玻璃焊料在1550℃、使用Yb-Si-Al氧氮玻璃焊料在1600℃接头强度均可达到近230MPa，该接头在1000℃测试时，强度几乎不变，升高测试温度到1200℃，接头强度仍可达到室温接头强度的75%，继续升高测试温度到1300℃，接头性能急剧下降；经过1200℃氧化10h后，接头强度保持室温的90%，氧化20h后仍保持室温强度的85%。设计不同β-sialon/玻璃配比焊料，研究发现β-sialon设计含量为45%时接头连接最好，在较低温时，焊缝内主要由球状β-Si3N4构成，并含有少量棒状β-sialon，随温度升高，β-sialon增多，球状β-Si3N4逐渐减少，到1650℃时，β-Si3N4全部溶解消失，β-sialon进一步增多，并且各向异性长大显著。使用15β′焊料时，连接压力增加、温度升高及保温时间延长，焊缝厚度减小，接头强度下降；但β-sialon设计含量为60%，很难获得可靠接头。保护气氛变化对接头性能影响不大，但氮气压过大，则无法实现连接。与使用Nd玻璃焊料不同，采用45β′/Nd-Si-Al氧氮玻璃焊料可以成功连接Si3N4陶瓷，最高强度可达到240MPa。后期热处理有利于接头组织优化和性能改善。