4英寸石墨烯单晶的制备及生长机制研究

In this project, we will fabricate four inch single-crystalline graphene on specially designed 4 inch single-crystalline Cu foil by using a commercialized eight inch-CVD system. Particular efforts will be imposed on the growth mechanism and the correlation of graphene properties with device performance. Specially, the single-crystalline Cu foil with well-defined orientation will determine the pre-adsorption of carbon feedstock and regulate the orientation of final graphene, to realize the growth of wafer-scale single-crystalline graphene. Firstly, we will investigate the growth intermediates of CVD graphene on single-crystalline Cu substrate, and reveal the lattice registry between Cu and graphene which ensures the single crystal growth by STM. Secondly, the dynamic processes, including the adsorption, decomposition, aggregation of the reaction intermediates, as well as the chemical species involved, will be systematically studied by using the in-situ NAP-XPS. Finally, we will fabricate different functional devices based on the as-fabricated wafer-scale single-crystalline graphene, and evaluate the performance of these devices.

本课题主要研究内容是利用大型化学气相沉积系统8inch-CVD system(CVD Equipment Corporation ET30000 EXT)，在4英寸单晶铜箔衬底表面制备4英寸石墨烯单晶并研究其生长机制和材料器件性能。具体是以单晶衬底为模板通过单晶衬底晶向的定向调制作用实现衬底晶向对石墨烯晶向的调控进而实现晶圆级石墨烯单晶的制备。运用扫描隧道显微镜（STM)和近常压光电子能谱(NAP-XPS)对其生长机制从原子尺度和宏观尺度分别进行原位的系统性研究，具体包括利用STM对碳源（甲烷）在特定晶向的单晶铜箔表面的分解中间产物和衬底晶向对石墨烯晶向的调控机制在原子尺度上进行原位研究；利用 NAP-XPS对甲烷在单晶铜箔表面的催化分解动态过程、石墨烯在铜单晶衬底表面上的实时原位生长动态过程进行系统性研究。最后，利用该种方法制备的晶圆级石墨烯单晶制作器件并研究其器件的性能。

石墨烯单晶具有优异的物理的、化学的性能，从而在各领域展示出巨大的应用潜力。在众多潜在应用领域中，在微电子领域中的应用最具吸引人。石墨烯优异的电学性能使其有望成为替代硅的重要沟道候选材料之一，并在后硅基时代继续延伸摩尔定律。成功制备高质量石墨烯单晶晶圆是其在微电子领域应用的前提。目前石墨烯单晶制备主要是以金属单晶作为衬底在高温下外延生长获得。较高的生长温度带来能耗增加和大量颗粒物的污染，同时容易产生石墨烯褶皱，降低石墨烯的性能。因此，本课题聚焦于如何在更低温温度下制备石墨烯单晶晶圆解决这些问题并进行生长机制探索，主要研究成果如下：. 基于高催化铜镍合金薄膜衬底低温外延生长石墨烯单晶晶圆。本课题以蓝宝石为衬底制备出具有原子平整度的6英寸超强催化性能的铜镍单晶薄膜衬底生长石墨烯，将石墨烯单晶的生长温度从1000 ℃降低到750 ℃。本课题对铜镍（111）表面石墨烯晶圆的低温外延生长及石墨烯物性进行了系统研究。首先，利用衬底的较强催化能在较低温度（750℃）下制备出6英寸石墨烯单晶晶圆。然后，通过低能电子衍射（LEED）、选区电子衍射（SAED）、氢气刻蚀石墨烯等研究手段验证了石墨烯的单晶结晶性；通过扫描电镜（SEM）、原子力显微镜（AFM）和扫描隧道显微镜（STM）等形貌表征手段显示合金表面的石墨烯平整，无褶皱。此外，拉曼测量显示合金表面的石墨烯存在较大的压应力；角分辨光电子能谱研究显示合金表面的石墨烯在狄拉克点处打开了150 meV的带隙。我们相信与石墨烯空间反演对称性被打破有关。电学性能测量显示石墨烯的室温载流子迁移率达到约9600 cm2/Vs，该性质可以与高温生长的石墨烯单晶相媲美。. 本课题采用超强催化性能的铜镍单晶作为衬底，在较低的温度下成功外延生长出6英寸无褶皱清洁石墨烯单晶晶圆，解决了石墨烯单晶高温生长带来的一系列问题。该工作为促进大规模、高质量石墨烯制备领域的发展，并有望在石墨烯未来的器件应用中发挥重要作用，并为未来石墨烯在微电子领域中的应用奠定了基础。