熔盐法捕获二氧化碳和高能化重整

The project designs a work package for development of carbon capture，reforming and utilization by the cost-effective and sustainable processes. The proposal focuses on the fundamental investigation about the capture and concentration of CO2, reforming of methane and carbon gasification by CO2 in the molten alkali carbonates with the solid oxides for use in solar thermochemical processes. The reaction processes related with CO2 in the molten salts are analyzed by in situ Raman spectroscopy in order to obtain the information on disruption and reconfiguration of the chemical bonds during the processes. Furthermore, the technics of high pixel video camera will be adopted for monitoring of CO2 capture and reforming by the molten salts in the transparent reactor cell, and getting the kinetic behavior of CO2, such its absorption and desorption on the surface of the solid oxide catalysts and transport in the molten salts. The project aims to find the suitable molten salt, the capture agent and catalyst for the processes. The one task of the project is to reveal the reaction mechanism of the molten salt-assisted capture of CO2, and reforming of methane and gasification of carbon, then find the method to enhance the processes. The other task is to illustrate the function of the molten salts on the CO2 capture and reforming, and their serve life and recycling depending on the salt composition and structure.

本项目是基于利用太阳能熔盐法进行CO2捕获、高能转化利用的基础研究。采用碱金属碳酸盐基熔盐作为反应介质，利用碱性氧化物为捕获剂，进行二氧化碳的捕获与富集；并进一步将富集得到的CO2通过熔盐体系参与甲烷重整和碳的气化过程，即通过热化学方法将二氧化碳重新转化成能量载体形式CO。研究中采用高温拉曼光谱原位研究固体氧化物/熔盐混合体系中二氧化碳捕获和转化过程中化学键的断裂和重构；利用透明反应槽结合高像素摄像技术研究二氧化碳在固/液共存的体系中吸附、脱附、传输等宏观动力学行为。通过本项目研究确定合适的熔盐组成、高效捕获剂和催化剂的组成、结构和负载方式；弄清二氧化碳在含固体碱性金属氧化物/熔盐混合体系中的存在形式、化学反应热力学和动力学；明确二氧化碳与甲烷或碳在熔盐中催化剂作用下的反应机理，确定强化手段；阐明熔盐在二氧化碳重整甲烷过程和碳气化过程的作用、组成与性质的变化、使用寿命和循环利用。

由于化石类燃料大量使用和CO2过量排放，已经引起全球性气候变暖。二氧化碳的捕获和再利用变得刻不容缓。本项目利用熔盐技术进行二氧化碳捕获、富集和高能转化。采用碱金属（锂/钠）硅酸盐作为捕获剂与碱金属碳酸盐作为促进剂，实现了对CO2的高效捕获和捕获剂循环再利用；利用NiFe/Al2O3固相催化剂与KCl-NiCl2熔盐协同作用后没有活性衰减迹象；利用Ni-CaO双性能捕获剂实现CO2的捕获以及加氢高能转化，且产品CO选择性高；通过原位Raman光谱和第一性原理计算确定了CO2在碱金属碳酸盐中的存在形式为C2O5团簇; 阐明了熔盐在CO2捕获过程中的促进作用以及在甲烷热解过程中提高镍基催化剂使用寿命的机理。.利用本研究获得复合捕获剂可用于冶金、火力发电等行业产生废气中二氧化碳的捕集；熔盐辅助长寿命镍基催化剂可用于甲烷制氢；这些对二氧化碳减排和氢能源的利用具有重要意义。