天然有机质对地下水系统中碘迁移富集的影响研究

The biogeochemical process of natural organic matter (NOM) plays an important role on iodine cycle in groundwater system. In this study, the high iodine groundwater system in Datong Basin will be selected to illustrate the iodine transformation and enrichment in aquifers under the effect of biogeochemical process of NOM by using excitation-emission matrix spectroscopy (EEMs) combined with Parallel Factor Analysis (PARAFAC). The objectives of this study are as follows: (1) to clarify the spatial distribution of iodine in groundwater systems of Datong Basin; (2) to use EEMs combined with PARAFAC to investigate the fluorescent components, spatial distribution and source of NOM in groundwater and sediments of Datong Basin; (3) to elucidate the effects of NOM on the behavior of different iodine species in groundwater and the major factors controlling the association of NOM and iodine.

地下水系统中天然有机质所参与的生物地球化学过程对碘的迁移转化富集起着重要的作用。本项目拟以内陆大同盆地原生富有机质高碘地下水系统为研究对象，以三维荧光光谱与碘形态分析技术作为技术支撑，以天然地下水环境中天然有机质在区域尺度上的分类组成、空间分布作为研究主线，综合运用水文地质调查、室内实验以及模型分析等多种研究方法，以天然高碘地下水中不同形态碘的形成主控因素及其微观赋存形态为分析重点，深入分析原生高碘地下水中天然有机质所参与的生物地球化学过程对不同形态碘在地下水中的地球化学行为及迁移富集的影响。

位于我国北方的大同盆地是原生劣质高碘地下水的暴露区，对当地居民饮水安全造成威胁。高碘地下水中碘的迁移富集与天然有机质（NOMs）的分布及水文地球化学过程密切相关，然而针对地下水系统中NOMs特征及其参与的水岩相互作用对碘的迁移富集影响的研究较少。在该基金项目研究中，借助三维荧光光谱-平行因子分析和生物标志物分析技术识别大同盆地地下水系统中NOMs的来源和生物地球化学过程；借助多种同位素表征手段揭示研究区地下水系统的水岩相互作用和微生物降解有机质对碘的水文地球化学行为的影响。该基金项目的研究结论有助于为高碘地下水的管理和治理提供科学精准的理论依据。研究取得的主要结论如下。（1）在含水层系统中，地下水中的NOMs与微生物介导的降解作用密切相关。来自上层潜水/沉积物或地表水的垂向补给作用驱动NOMs迁移进入到深层含水层中，为其中微生物活动提供额外的能源。微生物降解有机质会释放沉积物中的碘进入到地下水中，导致地下水中碘的含量升高。（2）在大同盆地pH值较低的补给区附近存在较为强烈的硅酸岩风化作用，且地下水中碘的含量较高。而位于pH值较低的排泄区附近地下水系统中，碳酸盐岩溶解是主要的水岩相互作用，且地下水中碘的含量较低。含水层中的NOMs微生物降解过程促进了硅酸岩风化作用并在地下水中产生大量的HCO3-，进而抑制了碳酸盐岩的溶解。在生物质降解和水岩相互作用下，碘和有机质从沉积物中被释放进入到地下水中。在微生物活性较弱的地下水环境中，碘和有机质在碳酸盐岩溶解作用下的释放溶解是有限的。（3）NOMs的生物标志物特征刻画出碳链长度在16到34之间的具有明显偶碳优势的高分子量有机质的微生物降解过程。此外高盐、高碳酸根地下水环境有利于脂肪酸的降解并产生具有偶碳优势的低分子量的烷烃。（4）高碘地下水样品中具有低δ13CDIC、高 δ34SSO4和 δ18OSO4值。在微生物降解NOMs过程中，12C优先被利用并产生高浓度的DIC和较低的δ13CDIC值；同时优先利用硫酸根中的较轻的32S和16O同位素，在地下水中富集重同位素的硫酸根。