处于表面等离子激元作用下的分子光学性质的理论研究

当分子吸附在金属纳米粒子表面时，受到光的激发后，金属纳米粒子会产生表面等离子激元，使得该区域的电场大大地增强。这种增强的电场效应会使分子体系的许多光学过程的效率得到显著的提高，例如表面增强拉曼散射光谱。目前，这种表面增强光谱在实验中被广泛的研究，并且已经应用到了很多领域。但是由于分子-金属纳米粒子-光相互作用的复杂性，理论上始终没有找到一种机理能够对所有观察到的现象都能给出合理的解释。而能够对于表面增强光谱进行计算与模拟的理论方法也都或多或少的存在一定的缺陷。本项目采用含时密度泛函理论与经典电动力学相结合的方法对吸附在金属纳米粒子表面的分子体系的光谱性质进行计算模拟和研究，希望能够更加透彻的了解其光谱的增强机理，促进表面增强光谱的应用。

金属纳米粒子在受到光的激发后产生表面等离子激元，使得该区域的电场大大地增强。这种增强的电场效应会使得吸附在金属纳米粒子表面的分子体系的许多光学过程的效率得到显著的提高。本项目采用含时密度泛函理论与经典电动力学相结合的方法来处理这种分子-金属纳米粒子-光之间的相互作用，对吸附在金属纳米粒子表面的分子体系的光谱性质进行计算模拟和研究。我们发现，表面增强吸收光谱会随着金属纳米粒子的大小、排列方式以及金属粒子与分子之间的距离的变化而发生变化；各个吸收峰的增强系数还与等离子激元和分子激发频率之间的差值有关。通过此项目的研究，我们能够更加透彻的了解其光谱的增强机理，促进表面增强光谱的应用。此外，在本项目中，在含时理论的基础上，我们也对石墨烯纳米条带基态及激发态的性质进行了研究；利用极化子模型，对极化子的能量以及激子、声子的动力学性质进行了研究。