表面等离子激元体系中表面电子的量子效应及其非线性光学响应

Once the size of the plasmonic-based optical devices becomes ultra-small, the quantum feature of the surface electrons inside the plasmonic materials will dominate, and it will have significant influences on the surface plasmon resonances and nonlinear optical responses of the system. Viewing the recent progress in the field of plasmonics, in this proposal we are going to start our investigations at the following two aspects: 1) first, we aim to establish appropriate semi-classical electromagnetic theory regarding quantum mechanical effects in plasmonic structures, to study the influences of the dynamics of the surface electrons on the electromagnetic responses in plasmonic/dielectric system, and further investigate the properties of surface plasmon resonances in the structure with specific length-scale between the quantum regime and classical regime; 2) second, we will study the coupling of quantum effects arising from the electronic dynamics and the nonlinearity in the plasmonic structure in subnanometre length-scale, and try to illustrate their inherent mechanism. We believe the anticipated research results of above investigations will provide theoretical basis for the accurate prediction of surface plasmon resonances and for the realization of precise light manipulation in subnanometre length-scale, give insightful understandings on the essential mechanism of light-matter interaction, and exploit new prospects of plasmonic-based nonlinear optical devices on nano-optics.

基于表面等离子激元的光学功能器件在小尺寸情形下，其表面电子内禀的量子效应将会凸显，对体系的表面等离子激元共振性质和非线性光学响应产生重大影响，针对这一问题，本项目拟开展如下两方面工作：1）建立包含电子量子效应的半经典电磁理论方法，研究表面电子微观动力学行为对表面等离子激元介电体系电磁响应的作用，探索结构尺寸介于量子和经典尺度范围之间的表面等离子激元体系的共振特性。 2）开展研究（亚）纳米尺度下表面电子量子效应与非线性相互耦合作用下的电磁响应问题，阐明表面等离子激元结构中表面电子量子效应与非线性响应的内在机理。本项目研究内容是目前纳米光学中需要解决的现实问题，预期研究成果将为（亚）纳尺度下准确预测表面等离子激元共振性质、实现精确的光控制提供理论基础，有助于理解光和物质在微观尺度下相互作用的本质机理，推动基于表面等离子激元共振的新型非线性学功能器件在微纳光学领域的实际应用。

在纳米尺度甚至亚纳米尺度下实现各种光学功能器件是当今科学研究的一个重要课题。表面等离子激元能够突破衍射极限，极大的增强局域场强，是当前实现纳米尺度下光信息传输和处理的重要方式。但当基于表面等离子激元的光学器件尺寸很小时，其表面电子内禀的量子效应就会凸显起来，对体系的光响应产生较大的影响。本项目发展建立包含表面电子量子效应的半经典电磁理论，实现对（亚）纳米尺度范围内表面等离子激元体系电磁响应简单、高效、准确地描述。本项目主要研究了亚纳米尺度下表面等离子激元介电薄膜及颗粒结构的电磁理论，发展了研究多颗粒体系远近场的理论数值方法，并揭示表面电子量子效应对克尔介质三阶非线性响应的作用规律。研究内容主要是小尺度表面等离子激元介电体系中表面电子量子效应对介电体系的光响应的影响，包括表面等离子激元共振性质、远场散射、近场增强、光学推拉力及三阶非线性响应等。此外，探索了表面等离子激元介电颗粒体系中光学双稳的稳定性和动态演化过程。通过研究发现，在一维表面等离子激元介电/克尔介质界面，表面电子相互作用会轻微弱化系统的三阶非线性响应；在表面等离子激元壳/增益介电核颗粒中，表面电子的量子效应可实现增强的负向光拉力；在石墨烯单颗粒体系实现了光力的非线性调控；在表面等离子激元介电核/克尔介质壳颗粒中，表面电子量子效应能够扩大实现光学双稳的尺度参数空间；在稀释极限下的多颗粒结构中，表面电子的量子效应能极大地增强多颗粒结构的三阶非线性效应，使得多颗粒构成复合介质薄板的透射双稳区域变宽。研究所发现的表面电子微观动力学行为下小尺度表面等离子激元体系中新颖的物理机制和物理现象为指导纳米尺度下非线性光学功能器件的设计提供了一定的理论基础。