表面等离子激元对于太阳能电池性能的提高

Solar cell is being recognized as an essential component of future renewable energy production. And the power conversion efficiencies of solar cell received much attentions in recent years. Surface plasmons can have potential for improving the performance of solar cell for the unique capability to improve the light absorption with minimal impact on other material properties. Plasmonic enhacement is achieved through various mechanisms falling under the scope of far-field scattering, near-fear enhancement and charge carrier or resonant energy transfer. In this project, we combine time-dependent density functional theory (TDDFT) and classic electrodynamics to study the light absorption of plasmonic solar cell. We study the enhanced scatting field near the metallic nanoparticles by classic electrodynamics, and use TDDFT to research the excitation process of absorbed molecule and parts of metallic nanoparitcles. The scale effect and the electron and energy transfer is also be considering. We wish to simulate the enhanced absorption of incident light and the dynamic process of plasmonic solar cell to improve the development of solar cell.

太阳能电池是新能源开发的重要组成部分，其能量转化效率的提高一直是研究的热点。受表面等离子激元影响的太阳能电池可以在保证其它条件不变的情况下增强对于光的吸收率，从而使得能量转化效率能够被显著提高。金属纳米粒子附近的表面等离子激元对于吸收效率的增强效应实际上是多种机制共同作用的结果，包括远场散射和近场增强效应以及载流子和共振能量转移。本研究项目采用含时密度泛函理论与经典电动力学相结合的方法来模拟研究等离子激元太阳能电池的光学性能。一方面通过经典电动力学的方法解出金属纳米粒子附近增强的散射场从而模拟出等离子激元的近场增强效应，并考虑不同场点的不同增强效果，即尺度效应。另一方面通过对于部分金属与太阳能电池分子模型的含时密度泛函理论计算，考虑它们之间的电荷及能量的转移，从而正确的模拟出等离子激元太阳能电池光吸收率的变化以及与光作用的动力学过程，促进太阳能电池的发展。

本项目主要围绕探讨光-金属纳米粒子-分子这一复杂体系展开，主要探讨了它们之间相互作用，综合考虑不同的增强机制，充分研究表面等离子激元对于附近分子光学性质的影响，从而可以推广到对于等离子激元太阳能电池的光学吸收性质以及能量转化效率的提高。通过研究我们发现，表面等离子激元共振会对染料太阳能电池的吸收光谱产生一系列线性和非线性的影响，从而影响光能转化效率。在弱场中，金属纳米粒子的增强作用会提高染料分子的光吸收从而提高光能转化效率。但是在强场体系中，量子相干导致了染料分子的表面增强吸收光谱出现非线性的FANO效应。当场强从弱到强变化时，FANO线形的不对称性在开始时随着强度的增加而变大，然后随着场强的进一步增加而减少。这主要是由于强场中单个染料分子吸收峰的移动从而引起的失谐能量的增加所导致的。此外，吸附分子与金属纳米粒子在电子跃迁过程中出现的电荷转移现象也会改变表面增强吸收光谱，从而出现不同的增强系数或光能转化效率。由表面等离子激元共振所引起的近场非均匀增强也会对附近分子的光学性质产生影响。特别是对于非线性高阶谐波光谱，场的非均匀性会打破原有的对称，即便是对碳纳米管这样的对称分子，其偶数阶谐波也会出现，且其强度与入射场的频率有关。