基于水滑石纳米片前体制备高效电催化剂及其电催化全分解水性能研究

Electrocatalytic water splitting has been considered as a green energy source to replace the fossil fuel. Aiming at some problems of heterogeneous electrocatalysts of low conductivity and high overpotential in the field of electrocatalytic water splitting, this project focuses on optimizing the performance of the electrocatalytic water splitting. To design the electrocatalysts with high conductivity and high activity is the aiming point. Electrocatalysts with high conductivity and high surface activity would be synthesis by thermal nitriding or phosphating of layered double hydroxides (LDHs) based on the transition metal such as Fe, Co, Ni, Mn. By introducing the nonmetallic elements, electrocatalytic materials of nitride and phosphide with high conductivity and activity for overall water splitting could be synthetized. Furthermore, by controlling the thickness of LDHs precursor, introducing the surface defects, the design of defective doping nitriding and phosphating electrocatalysts would provide new ideas for overall water splitting.

电催化全分解水已被普遍认为是最有希望替代现有化石能源的新型绿色清洁能源技术之一。针对目前多相电催化剂在电催化领域存在的导电性差，分解水过电势高等问题，本项目以实现高效电催化全分解水性能为向导，以设计高导电性、高活性电催化剂为切入点，通过对过渡金属Fe、Co、Ni、Mn等为基的水滑石（LDHs）纳米结构进行改性与优化，采用高温氮化、磷化等方法，通过引入非金属元素，实现具有高导电性、高活性氮化、磷化电催化材料的合成与制备，用于高效电催化全分解水研究；进一步调控前体水滑石纳米片的尺寸厚度，通过引入表面缺陷位，制备缺陷位掺杂的氮化、磷化电催化分解水催化剂，为设计高效电催化全分解水提供思路。

能源带给我们光明、热量、动力、推动社会发展，而随着人们因发展而对能源的需求量越来越大，随之而来的环境问题不得不引起人们的重视，大气污染问题屡屡被新闻等各大媒体报道，要从根本上解决这一问题，就需开发新的清洁能源。.电催化全分解水已被普遍认为是最有希望替代现有化石能源的新型绿色清洁能源技术之一 。经过三年的探索研究，对过渡金属水滑石基纳米材料有了更为深刻的认识，针对目前多相电催化剂在电催化领域存在的导电性差，分解水过电势高等问题，本项目以实现高效电催化全分解水性能为向导，以设计高导电性、高活性电催化剂为切入点，通过对过渡金属Fe、Co、Ni、Mn等为基的水滑石（LDHs）纳米结构进行尺寸调控，通过甲酰胺超声剥离成功地合成ZnCo-UF。产物ZnCo-UF的平均尺寸~3.5nm，厚度~0.5nm。该合成方法具有普适性，也可被应用于超小NiFe-LDH、CoMn-LDH和CoFeAl-LDH的合成。ZnCo-UF表面的氧空位引入了配位不饱和金属中心，具有半导体性质，提高了电荷转移，增强了H2O的吸附能力，所有这些都提高了ZnCo-UF的OER活性。采用SiO2保护，制备了尺寸≈20 nm，厚度为3.0 nm的超薄Ni3FeN(Ni3FeN@SiO2)。本项目证明了超细超薄纳米片在电催化应用中的潜力。通过引入表面缺陷位，制备缺陷位掺杂的氢氧化物、氮化物等催化剂，通过XRD、TEM、AFM、XPS等结构表征以及理论计算，从实验及理论上揭示了氧缺陷及金属缺陷对电催化分解水的优势，为设计高效电催化全分解水提供思路。