缺陷位可控的单层水滑石纳米片的制备及其可见光催化分解水性能研究

Solar water splitting has been considered as the greenest energy source to replace the fossil fuel. This project focuses on the preparation of monolayer Ti/Zn-layered double hydroxide (LDHs) nanosheets. By adjusting synthetic parameters, the defects of LDHs can be controlled leading to the improvement of their visible-light-driven photocatalytic activity. Furthermore, highly dispersed LDH/M (M= GO, C3N4, SnS nanosheet) nanocomposite photocatalysts will be obtained by the intercalation method. Both experiments and theoretical calculations will be carried out to study the nanostructure, band gap character and surface defects, in order to demonstrate the structure-property relationship. By solving the key issues of band gap character, layer stacking and surface defects, the distinctive LDHs catalyst systems will be well developed.

太阳能光催化分解水已被普遍认为是最有希望替代现有化石能源的新型绿色清洁能源技术之一。本项目以无机层状水滑石（LDHs）为研究主体，可控制备单层Ti/Zn-LDHs纳米片，调控其微观结构，明确LDHs纳米片的缺陷种类，进而优化其可见光催化分解水性能。进一步通过插层组装，制备高分散LDHs/M（M=GO、C3N4、SnS等纳米片）复合催化剂，揭示此类催化材料的纳米结构、能带特征、表面缺陷、晶面取向和光催化分解水性能的关系，获得具有优越催化活性和稳定性的新型纳米LDHs光催化材料。通过研究二维LDHs的能带结构、可控堆叠、表面缺陷中的关键问题，构筑具有特色的二维层状材料研究体系，实现高性能光催化纳米片的结构创新。

太阳能光催化技术已被普遍认为是最有希望替代现有化石能源的新型绿色清洁能源技术之一。本项目以无机层状水滑石（LDHs）为研究主体，可控制备不同厚度的LDHs纳米片，调控其微观结构，明确LDHs纳米片的缺陷种类，进而优化其光催化性能。进一步通过插层组装，通过调控金属离子种类，揭示此类催化材料的纳米结构、能带特征、表面缺陷、晶面取向和光催化分解水耦合CO2还原、N2还原性能的关系，获得具有优越催化活性和稳定性的新型纳米LDHs光催化材料。通过研究二维LDHs的能带结构、可控堆叠、表面缺陷中的关键问题，构筑具有特色的二维层状材料研究体系，实现高性能光催化纳米片的结构创新。开发了缺陷位可控的ZnAl-LDH超薄结构，实现了CO2还原制备CO（Adv Mater 2015），进一步通过调控不同金属离子，实现了可见光下N2还原制NH3的突破(CuCr-LDH 在500 nm依然具有固氮活性)。这是国际上首次利用LDH合成氨的报道（Adv Mater 2017）。采用超薄LDH为前体，合成了NiO/TiO2纳米异质结构，在电催化分解水方面展现了优越的性能（JACS2016.）利用LDH高温还原得到Ni/NiO纳米结构，在光催化合成气制备高碳烃方面实现了突破（Angew 2016）。