外延生长硅基二维材料的表面动力学与电子关联效应的原位显微能谱学研究

Nowadays most graphene-like two-dimensional materials are fabricated on either metallic or insulator substrates, which greatly obstructs the applications of such new materials in the silicon-based semiconductor devices. We propose to in-situ synthesis a new family of quasi-freestanding silicon-based two-dimensional monolayer material on silicon substrates, via monitoring in real-time the involved non-equilibrium surface dynamics at atomic scale with aberration–corrected low-energy electron microscope (ac-LEEM). In combination with high-temperature scanning tunneling microscope (HT-STM) and ab initio calculations, we can determine the evolution processes of surface superstructures, atomic defects and local electronic density of states, etc. Based on the angle-resolved electron spectra acquired in ac-LEEM, we can investigate the electron correlation effects in silicon-based two-dimensional materials at nanometer scale. Via combining various in-situ techniques provided by the ac-LEEM/HT-STM experimental station, we can explore the relationship between the electron correlation effects and the corresponding atomic structures and surface conductivity. These microscopy and spectroscopy investigations will allow us to understand to a large extent how the electron correlation influences the unique quantum phenomena in two-dimensional materials in general.

目前高品质的类石墨烯二维材料大多在金属或者绝缘体表面上制备。这极大的限制了二维材料在硅基半导体器件上的应用。本项目拟利用像差校正低能电子显微镜(ac-LEEM)可以实时捕捉原子尺度上的非平衡态表面动力学过程这一优势，原位可控地在硅衬底上外延制备出高品质的单原子层级的并与硅衬底很大程度上准隔离的新型硅基二维材料; 联用原位的高温扫描隧道显微镜(HT-STM)与第一性原理计算，确定其表面原子超结构、原子缺陷与局域电子态密度等性质随时间的演化过程; 基于ac-LEEM的角分辨电子能谱来研究硅基二维材料在纳米尺度下的电子关联效应。本项目拟合成一类新型的硅基二维材料，从实空间、能量空间和动量空间这三个维度揭示其所具有的电子关联效应与微观原子结构和宏观电导特性之间的联系，进而发掘电子关联是如何体现到对应二维材料中的奇特量子现象中来。

在硅衬底上实现晶圆级的单晶单原子材料的可控制备，一直是材料科学中极富挑战性的核心科学问题。本课题成功地在单晶Si(111)表面合成了高品质的单一取向Cu2Si单原子层材料，展示了其独特的量子效应，取得了如下重要结果：1）基于像差校正低能电子显微镜，首次捕捉到了单原子层Cu2Si在纳米尺度上的Cu原子浓度不均匀分布，以及一种新的成核生长模式；2）结合微区低能电子衍射、扫描隧道显微学的实验结果与第一性原理计算，首次提出了基于Si-(11x11)这一超大单胞的具体原子结构模型，澄清了以往基于1x1原子模型的不同实验技术所确定的Cu原子翘曲程度不一致的根源；3）新合成方法制备出的高品质单原子合金层展示出了独特的量子输运效应，进一步验证了该单原子层合金的电子态是准两维的。本课题提出了一种在活泼衬底上外延生长高品质单原子层合金材料的新策略，有望推广到外延其他金属或半导体材料的单原子层体系。