放电自由基与化学催化协同脱除烟气中多种污染物的机理研究

烟气中多种污染物的高效协同控制是解决当前大气复合污染问题的关键。本项目针对烟气中多种污染物脱除过程中采用单一化学催化方法的低效率和采用低温等离子体法的高能耗问题，研究电晕放电流光通道形成发展的时空演化规律和放电过程中自由基、活性物质生成的种类、数量和空间分布，揭示电晕放电自由基物理化学过程的微观机制；研究自由基和催化剂表面中间体等活性物质所诱导的催化氧化反应机理以及吸附、催化、氧化过程的协同，获取催化和电晕放电过程物理化学性能相互从促进的证据及高适应性、高活性、抗毒性的催化剂配方；研究不同催化和自由基组合方式、电源参数、处理工艺、催化剂组分对烟气中污染物协同脱除的影响机制，建立放电自由基与化学催化协同强化烟气中多种污染物脱除的新方法，为真正实现烟气中多种污染物的低能耗高效率协同控制提供重要依据和手段。

本项目针对SO2、NOx、Hg和VOCs等多种污染物共存的烟气复杂体系中污染物高效和低能耗的协同脱除这一问题，提出了低温等离子体结合化学催化的方法，实现污染物的高效低能耗协同脱除。搭建了基于PLIF的放电自由基原位光学检测平台，探索了放电过程中自由基的种类、数量和空间分布情况，研究发现了等离子体流光通道形成发展的时空演化规律，获得了等离子体体系下污染物的转化机理，优化了等离子体反应器结构。通过量子化学理论和实验相结合，研究了烟气组分对催化反应的影响规律，考察了烟气污染物在催化剂表面的吸附和扩散机理，探讨了各组分对催化剂构效关系的影响机制，开发了适用于等离子体环境的抗水抗硫抗中毒高效催化剂配方。在此基础上开展等离子体协同催化脱除多种污染物的研究。研究了催化剂对等离子体脱除污染物的促进机制，考察了能量密度、反应物浓度等参数对等离子体协同催化对污染物的脱除的影响规律，研究发现了催化剂对自由基等活性物质生成、消耗的作用规律，提出了等离子体催化处理单一污染物的非均相催化氧化机理和反应历程；考察了不同催化活性组分对等离子体催化污染物脱除的影响；获得了多种污染物协同时脱除时的各反应的竞争机制和协同机理。通过本项目的研究，为真正解决烟气污染物脱除过程中单一催化的低效率和单一等离子体的高能耗的双重问题，形成放电自由基与化学催化协同强化多种污染物脱除的新方法，实现烟气中多种污染物的高效协同控制提供重要依据和手段。