溶菌酶/碳纳米管组装杂化材料非共价相互作用机制研究

Integrating carbon nanotubes with proteins to form novel hybrid functional assemblies hold great potential application in medical, nanotechnology and materials science areas. Currently, a huge challenge for the hybrids is short of comprehension about the structure, function and spatial orientation of proteins adsorbed on carbon nanotubes. Due to the hard control for the proteins dimensional structure and carbon nanotubes components, the interaction between proteins and carbon nanotubes is hard to study through experimental process. This project proposes an innovative design that by inducing lysozyme to assembly into phase-transited nanofilm to adsorb the prepared carbon nanotubes and analyzing the interaction mechanism of lysozyme/carbon nanotubes hybrids. It is expected that certain core region of amino acid sequence on lysozyme could be screened to control the dimension change of lysozyme. The non-covalent interaction will be analyzed in microscale. Waste polyethylene terephthalate will be used as carbon source firstly to prepare catalyst-free and small length-diameter ratio carbon nanotubes through alcoholysis-carbonization processes. Meanwhile, the alcoholysis-carbonization mechanisms will be studied to identify the reason for the generation of carbon nanotubes. Then, lysozyme phase transition is induced by low molecular weight salt to form assemblies with carbon nanotubes. The type and scale of interaction force between lysozyme and carbon nanotubes will be analyzed to illustrate the impact of length-diameter ratio, diameter of carbon nanotubes and dimensional structure of proteins on the interaction mechanism. This research could provide theoretical foundation and experiments guidance for the controllable preparation of stable proteins/carbon nanotubes hybrids.

蛋白质与碳纳米管（CNTs）结合形成的杂化功能材料在医药、纳米科技、材料科学等领域有巨大的潜在应用前景。该杂化体系目前所面临的挑战是因为蛋白质的空间结构和CNTs的成分不易调控等问题使蛋白质与CNTs之间相互作用机制难以进行实验验证。本项目提出采用小分子盐诱导溶菌酶相转变组装吸附自制CNTs研究杂化材料相互作用机制的思路，改变蛋白质空间结构及组装氨基酸序列核心区域，在微观尺度上分析蛋白质组装体与CNTs的非共价相互作用机理。先以废聚对苯二甲酸乙二醇酯为碳源，通过醇解降解、高温碳化过程制得无金属性催化剂杂质的CNTs并阐明醇解-碳化机制；然后诱导溶菌酶发生相转变组装改变空间结构，通过分子间相互作用吸附CNTs制备杂化材料，分析相互作用力的种类和大小，阐明CNTs长径比、直径和溶菌酶空间结构对杂化材料中相互作用力协同调控机制，为可控制备高稳定性蛋白质/CNTs杂化材料提供理论基础。

蛋白质与碳纳米管（CNTs）结合形成的杂化功能材料在医药、纳米科技、材料科学等领域有巨大的潜在应用前景。该杂化体系目前所面临的挑战是因为蛋白质的空间结构和CNTs的成分不易调控等问题使蛋白质与CNTs之间相互作用机制难以进行实验验证。本项目采用小分子盐诱导溶菌酶相转变组装吸附自制CNTs研究杂化材料相互作用机制，通过改变蛋白质空间结构及组装氨基酸序列核心区域，在微观尺度上分析蛋白质组装体与CNTs的非共价相互作用机理。先以废聚对苯二甲酸乙二醇酯为碳源，通过醇解降解、高温碳化过程制得无金属性催化剂杂质的CNTs，其sp2转化率高于70%，并呈现多功能性表面。.制备的溶菌酶/CNTs杂化材料通过扫描电子显微镜测试、X射线衍射测试、傅里叶变换红外光谱测试、拉曼光谱测试、圆二色光谱测试、紫外可见光光谱测试、荧光分光光谱测试、X射线光电子能谱测试、I-V测试等探究了碳纳米管和溶菌酶间的相互作用机制，并诱导溶菌酶发生相转变组装改变空间结构，通过分子间相互作用吸附CNTs制备杂化材料。结果显示溶菌酶的二级结构并没有被完全破坏，仅略微受到影响，二级结构有序性得以保留。CNTs和溶菌酶间的相互作用存在氢键作用，CNTs上接枝的不同基团会影响氢键作用的大小和作用位点。进一步的，通过对CNTs表面进行功能化，分析CNTs与溶菌酶界面相互作用力的种类和大小，结果表明CNTs与溶菌酶相互作用的位点主要在溶菌酶的荧光发射氨基酸的Trp 62 和Trp 108附近。溶菌酶/CNTs杂化材料蛋白质的空间结构刚性更强，提高了蛋白质的稳定性，而且并没有对CNTs的导电性造成负面影响，有效解决了CNTs的分散不稳定问题，在导电油墨和电子元器件印刷领域具备巨大的应用前景。为可控制备高稳定性蛋白质/CNTs杂化材料提供理论基础。